郭杨龙等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化剂上丙烷的氧化:阐明Zr掺杂剂的影响

郭杨龙等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化剂上丙烷的氧化:阐明Zr掺杂剂的影响

挥发性有机化合物(VOCs)作为工业过程和运输活动的主要排放物,会对环境和人类健康造成严重问题,过渡金属氧化物作为用于VOC去除的高效催化剂引起了越来越多的关注。其中氧化钴(Co3O4)是丙烷氧化中使用最广泛的过渡金属氧化物之一。
里昂大学Anne Giroir-Fendler和华东理工大学郭杨龙等人采用柠檬酸盐溶胶-凝胶法制备了一系列Zr掺杂的Co3O4催化剂(x% Zr-Co3O4),用于1000 ppm丙烷的催化氧化。
郭杨龙等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化剂上丙烷的氧化:阐明Zr掺杂剂的影响
使用不同的技术来表征催化剂,证明Zr的加入对x% Zr-Co3O4催化剂的理化性质和催化性能有显著影响。Zr的引入扭曲了Co3O4结构并抑制了晶体生长,产生了更多的缺陷和更高的表面积。
因此,与未掺杂的Co3O4相比,x% Zr-Co3O4催化剂中存在更多的表面Co2+、表面氧空位和表面吸附氧物种,导致丙烷的氧化性能更好。
郭杨龙等Appl. Catal. B.:Co3O4基催化剂上丙烷的氧化:阐明Zr掺杂剂的影响
同时研究人员发现,催化活性和表面活性氧浓度之间存在着良好的相关性。在Zr掺杂的Co3O4催化剂中,1% Zr-Co3O4表现出最好的催化性能,丙烷氧化的T90(241°C)比Co3O4低28°C,丙烷转化率为90%,这是由于优异的低温还原性,最高的表面Co2+浓度和活性氧含量。
在气流中没有氧气的情况下进行的丙烷反应测试表明低量的Zr对x% Zr-Co3O4催化剂的氧迁移率有促进作用。此外,1% Zr-Co3O4在循环和丙烷氧化的长期测试中表现出优异的稳定性,因此是一种具有实际应用潜力的活性催化剂。
Total Oxidation of Propane over Co3O4-based Catalysts: Elucidating the Influence of Zr Dopant. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120606

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