韩一帆/朱明辉/戴升Appl. Catal. B.: 探索表面羟基对Bi、Sn和In催化剂在CO2还原过程中的作用

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韩一帆/朱明辉/戴升Appl. Catal. B.: 探索表面羟基对Bi、Sn和In催化剂在CO2还原过程中的作用
电化学CO2还原反应(CO2RR)是一种很有前景的技术，可将CO2温室气体转化为各种化学产品，如CO、甲酸、甲烷和乙烯。但在众多电催化剂中，Bi、Sn和In显示出在水性电解质中催化甲酸盐生成的最大潜力。对于Sn和In，文献中已经报道了金属态和氧化物态对CO2RR都有活性。
相反，Bi催化剂通常被认为在反应过程中完全还原为其金属形式。基于此，华东理工大学韩一帆、朱明辉和戴升等人将电沉积的Bi、Sn和In催化剂用作模型催化剂，以研究活性位点的性质以及表面羟基对CO2电还原(CO2RR)过程中甲酸盐形成的影响。
韩一帆/朱明辉/戴升Appl. Catal. B.: 探索表面羟基对Bi、Sn和In催化剂在CO2还原过程中的作用
通过SEM、XPS、原位XRD、电化学测量和DFT计算，发现CO2电还原活性位点为Bi0、SnO和In2O3，它们对羟基的亲和力遵循Bi0<SnO<In2O3的趋势。
韩一帆/朱明辉/戴升Appl. Catal. B.: 探索表面羟基对Bi、Sn和In催化剂在CO2还原过程中的作用
KIE分析和原位ATR-IR表明甲酸盐生产有两种平行途径，一种在涉及CO2相互作用的羟基化位点上进行与羟基形成碳酸氢盐，另一个在不含羟基的位点上进行，涉及*OCHO作为关键中间体。
这项工作不仅为Bi、Sn和In催化剂上甲酸盐的演变提供了新的理解，而且为开发高效电催化剂提供了指导。
Probing the role of surface hydroxyls for Bi, Sn and In catalysts during CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120581

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