刘岳峰/王强AEM：镍修饰氮掺杂碳催化剂电催化CO2还原为CO的真正作用

科研人员普遍认为与N配位的单个Ni原子可以高效地促进CO₂电还原成CO。最近，可能由于对高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)技术的使用有限，得出了一个误导性结论，即掺氮碳包封的镍纳米粒子(NPs)具有类似于报道了单个Ni原子的结果。

基于此，中国科学院刘岳峰和北京林业大学王强等人制备了一系列具有不同Ni物种的Ni/氮掺杂石墨(Ni-NG)催化剂，并比较研究了其CO₂电还原为CO的性能。

作者重新研究了先前报道氮掺杂碳包覆的Ni NPs催化剂的两项研究，HAADF-STEM证实了单个Ni原子的存在。此外，用强酸浸出大部分Ni NPs后，这些催化剂的活性没有降低，反而是略有增加。

DFT计算表明，氮掺杂碳包封的Ni NPs对析氢反应(HER)具有高度选择性，而不是主要进行电还原CO₂转化为CO的反应。

总之，系统的实验和理论分析表明，氮掺杂的碳包封的Ni NPs对CO₂电还原没有活性。而以单个镍原子为主导的最佳Ni_0.037-NG-H催化剂的最大CO法拉第效率为97.3%，且具有连续反应64 h以上良好的稳定性。

Revealing the Real Role of Nickel Decorated Nitrogen-Doped Carbon Catalysts for Electrochemical Reduction of CO₂ to CO. Advanced Energy Materials, 2021. DOI:10.1002/aenm.202101477