黄小青/廖洪钢/忻获麟AM: 原子分离的Rh位点增强双功能氢电催化

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黄小青/廖洪钢/忻获麟AM: 原子分离的Rh位点增强双功能氢电催化
突破碱性介质中氢氧化/析氢反应(HOR/HER)的瓶颈对阴离子膜燃料电池/水电解槽的发展具有重要意义。另外，原子分散的活性中心对不同的催化反应表现出优异的活性和选择性。
厦门大学黄小青、廖洪钢和加州大学欧文分校忻获麟等报道了一种独特的具有多个纳米支链和原子分散Rh位点的Rh2Sb纳米晶体(Rh2Sb NBs)，用于高性能电催化碱性HOR/HER。
黄小青/廖洪钢/忻获麟AM: 原子分离的Rh位点增强双功能氢电催化
Rh2Sb NBs/C具有较低的过电位和较小的Tafel斜率，表现出优异的HER性能，优于Rh NBs/C和商用Pt/C。另外，Rh2Sb NBs还具有优异的HOR性能，其HOR比活度和质量活度分别是Rh NBs/C的9.9倍和10.1倍，是Pt/C的4.2倍和3.7倍。
Rh2Sb NBs在HOR过程中也表现出良好的CO耐受性，即使在100 ppm的CO杂质下也能很大程度上保持活性。
黄小青/廖洪钢/忻获麟AM: 原子分离的Rh位点增强双功能氢电催化
为了阐明Rh2Sb NBs碱性HER和HOR活性增强的根本原因，进行了DFT计算，并结合XPS 光谱表明，相对于Rh NBs，Rh2Sb NBs表面Rh原子的d带中心上移，在Rh2Sb上增加了H2O和H2的吸附，从而提高了HOR/HER活性。Rh2Sb NBs表面的不饱和Rh位点是增强其碱性HER和HOR活性的关键。
Atomically Isolated Rh Sites within Highly Branched Rh2Sb Nanostructures Enhance Bifunctional Hydrogen Electrocatalysis. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105049

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