刘敏/胡新明等Angew.：近100%选择性、1 A cm-2电流密度！低价Zn单原子催化剂助力高效CO2还原

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刘敏/胡新明等Angew.：近100%选择性、1 A cm-2电流密度！低价Zn单原子催化剂助力高效CO2还原
电化学CO2还原是可持续生产碳基化学品和燃料的一种很有前途的方法，但在开发低成本和高效电催化剂方面一直面临挑战。
近日，丹麦奥尔胡斯大学Kim Daasbjerg、中南大学刘敏教授以及山东大学胡新明教授（共同通讯作者）等人报道了一种含低价锌原子（Znδ+-NC）的氮（N）稳定单原子催化剂。
刘敏/胡新明等Angew.：近100%选择性、1 A cm-2电流密度！低价Zn单原子催化剂助力高效CO2还原
测试结果表明，Znδ+-NC含有饱和四配位（Zn-N4）和非饱和三配位（Zn-N3）的混合物。后者使Zn处于低价态，这是由X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构谱、电子顺磁共振和密度泛函理论（DFT）模拟得出的。
因此，Znδ+-NC在低至310 mV的过电位下催化CO2电化学还原为CO，在水中具有近100%选择性。
刘敏/胡新明等Angew.：近100%选择性、1 A cm-2电流密度！低价Zn单原子催化剂助力高效CO2还原
更重要的是，在流动池反应器中使用Znδ+-NC，可以实现高达1 A cm-2的创记录高电流密度，同时CO选择性>95%。
DFT计算表明，由于Zn的富电子环境，不饱和Zn-N3位点可以通过稳定COOH*（*代表活性位点）中间物而显著降低能量势垒。该工作不仅揭示了Zn单原子位配位数、价态和催化性能之间的关系，而且成功地实现了与工业应用相关的高电流密度。
刘敏/胡新明等Angew.：近100%选择性、1 A cm-2电流密度！低价Zn单原子催化剂助力高效CO2还原
Low-Valence Znδ+ (0<δ<2) Single-Atom Material as Highly Efficient Electrocatalyst for CO2 Reduction . Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107550.
https://doi.org/10.1002/anie.202107550.

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