郑大付永柱/郭玮Small:动态混合相MoS2使高性能锂有机硫化物电池成为可能

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在现实电池中实现高能量密度和长循环寿命仍然是一个未满足的需求,这引发了对新电极材料以及新存储机制的发现的研究。基于S-S键转化化学的有机硫化物R-Sn-R(n=3-6)作为一种新型可充锂电池正极材料,具有诸多优势和广阔前景;然而,较差的电/离子导电性和缓慢的氧化还原动力学是其应用的主要障碍。
郑州大学付永柱、郭玮等报道了通过引入在还原氧化石墨烯上生长的1T MoS2与苯基四硫化物(Ph-S4-Ph,PTS,理论比容量为570 mAh g-1)杂交的有机-无机混合正极(PTS@MSGC),提高了电池性能。
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图1 PTS的氧化还原反应
1T MoS2@rGO/CNTs基体不仅可以吸附可溶性PTS和放电产物,还可以催化活性材料的电化学转化。由于基体的众多优点,Li-PTS@MSGC电池在0.5 C下可提供524 mAh g-1的高可逆比容量,电池在950次循环后仍可保持69.8%的容量。
纽扣电池可以在9.30 mg cm-2高PTS负载和0.1 C下以446 mAh g-1的高容量运行。电极中的PTS含量为 81.8 wt%,碳含量仅为15.6 wt%。
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图2 纽扣电池性能
为满足现实但具有挑战性的条件,具有高活性材料负载(6.2 mg cm-2)和低E/PTS比(2.5 uL mg-1)的软包电池在0.1 C下可提供330 mAh g-1的比容量,循环100次后仍保持256 mAh g-1。它显示出336.2 Wh kg-1的初始比能量和100次循环后258.9 Wh kg-1的可逆比能量。即使在E/PTS比为 0.7 uL mg-1的极端条件下,电池仍然可以工作 10个循环。
同时,作者对MoS2相变进行了系统研究,发现动态的1T-2H混合相可以促进电子的跃迁,降低电阻,促进电化学反应。有机-无机混合正极为设计电池系统提供了新的视野,同样的方法可以应用于其他无机成分,包括单一过渡金属原子、金属硫化物和金属氧化物。
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图3 软包电池性能
Dynamic 1T-2H Mixed-Phase MoS2 Enables High-Performance Li-Organosulfide Battery. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105071

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