钠金属负极因其超高的比容量、低氧化还原电位以及钠资源的丰富而受到广泛关注。然而,其实际应用受到循环稳定性差和安全问题的阻碍,这主要是由于金属Na的不均匀沉积和枝晶生长造成的。在此,西南大学徐茂文教授、戚钰若等人首次提出通过构建具有丰富缺陷和“梯度亲钠”特征的3D碳基底来调节Na沉积行为并使无枝晶的Na金属负极成为可能。梯度亲钠结构是由碳材料的无序程度和缺陷浓度的差异引起的,其中碳球显示随机取向的短碳层,碳纤维显示更发达的具有平行长碳层的石墨结构。结果,金属钠优先沉积在更无序的碳球上,开始时扩散到碳纤维,随后逐渐扩展到整个电极,最终导致无枝晶的钠沉积。图1. 梯度亲钠骨架结构的形成及表征因此,所提出的亲钠结构显示出令人印象深刻的降低成核过电位性能,即使在10 mA cm-2时也有相当低的成核过电位,仅为11.1 mV。在重复镀钠/剥离的过程中也表现出极好的循环稳定性,在5 mA cm-2时的约1500次循环中保持了99.96%的高平均库伦效率。此外,该结构在对称电池(5 mA cm-2下1000 h以上的稳定小极化电压为12 mV)和全电池中具有很好的实用电极应用前景。这项工作为通过调整钠的沉积行为来构建稳定的、无枝晶的钠金属负极提供了一种有效解决方案。图2. Na电镀/剥离形态演变及机制图3. 该亲钠结构长期电镀/剥离的循环稳定性Low-Barrier, Dendrite-Free, and Stable Na Plating/Stripping Enabled by Gradient Sodiophilic Carbon Skeleton, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102497