使用太阳能将CO2转化为增值化学燃料的光催化是改善全球变暖和能源危机的有吸引力的选择。在这方面,光热CO2催化已成为将CO2转化为增值燃料和化学品的有效方式。与传统的光化学CO2催化相比,光热催化利用了整个阳光光谱,将光子转化为热。例如,据报道,在没有额外的外部加热的情况下,CO2和H2就能转化为CH4和CO。同样,用一种商业上可用的Ni催化剂和H2将CO还原为CH4也被报道。此外,还观察到一种由分层双氢氧化物衍生的CoFe基光热催化剂产生C2+碳氢化合物。人们为提高催化剂的光热效应付出了巨大努力,以提高日化能转换效率。尽管最近取得了进展,但需要改进光热催化剂,以更有效地收集和使用太阳能。苏州大学张晓宏教授、何乐教授以及多伦多Geoffrey A. Ozin教授在Nature Energy合作发表最新成果,Greenhouse-inspired supra-photothermal CO2 catalysis。在这里,作者设计了一个催化剂结构,可以实现超光热甲烷化和反向水气转移(RWGS)催化。该催化剂由镍纳米晶体和纳米硅壳组成,称为Ni@p-SiO2,当在阳光下时,光产生带间电子和带内电子的非辐射弛豫会加热镍纳米晶体芯。Ni芯的热能被纳米多孔SiO2壳的隔热和红外屏蔽效应所限制,提供了超光热效应,这与“温室效应”的原理类似。Ni@p-SiO2获得的微观局部温度(Tlocal)超过了裸镍纳米晶体(Ni-NC)以及二氧化硅-氧化铝支持的镍催化剂(Ni/SiO2·Al2O3)几十度。此外,与Ni-NC和Ni/SiO2·Al2O3相比,外SiO2壳保护封装的镍纳米颗粒在反应条件下更耐烧结和焦化。因此,芯壳催化剂可以根据廉价和地球含量丰富的元素,以更快的速度和强大的长期稳定性将CO2和H2转化为有价值的化学品和燃料。他们未来的研究将侧重于研究光对光热催化反应的影响。此研究提供了对光热催化剂设计原则的深入了解,是迈向可持续太阳能燃料行业的关键一步。图文详情图1. Ni@p-SiO2-3O的表征图2. 光热催化性能的提升图3. Ni@p-SiO2-3O中的“温室效应”图4. 热稳定性图5. 光热催化CO2性能作者简介张晓宏,苏州大学教授、副校长、博士生导师,是国家杰出青年基金获得者、教育部国家级人才计划入选者、国家“万人计划”科技创新领军人才、国家重大研究计划项目(973)首席科学家、国家基金委创新研究群体项目负责人、科技部“重点领域创新团队”负责人、英国皇家化学会会士、国务院政府特殊津贴获得者。从事研究生教育工作20余年,已培养毕业博士研究生40余名,出站博士后6名,曾获中科院优秀教师奖;获得国家自然科学二等奖1项(排名1),省部级科学技术一等奖3项。主要成果和技术贡献:在包括Nature Energy、Nature Commun.、Adv. Mater.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊(SCI)发表研究论文400余篇;获美国和中国专利50余项;报告国际会议论文50余次;撰写国际专著2部(章)。文献信息Cai, M., Wu, Z., Li, Z. et al. Greenhouse-inspired supra-photothermal CO2 catalysis. Nat Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00867-w