齐伟/付昱Matter：首次报道！双MOFs内定向还原实现高效选择性催化

将金属有机骨架（MOF）定向的加工成具有理想结构和性能的独特杂化材料是探索MOF化合物增强功能和潜在应用的关键性挑战。

近日，中科院金属研究所齐伟研究员和东北大学付昱教授（共同通讯作者）等人首次报道了“瓶变为船”（ship-from-a-bottle）的新型合成方法，并用于构建MOFs/纳米颗粒复合材料。

即利用双金属MOFs中不同金属团簇的氧化还原能力差异，选择性的将活性金属团簇还原为金属纳米颗粒，并保持其余部分的结构稳定性，从而实现了可控的制备多种不同类型的MOFs/纳米颗粒复合材料。

首先，作者从还原势能（E_rereduction）的观点出发，通过密度泛函理论（DFT）计算揭示了MOFs团簇的还原性，这是MOF定向还原过程的基本原理。

在这个过程中，双金属MOFs中具有高还原性的活性组分被选择性地还原为金属纳米结构，而其余（惰性）部分则保持其结构完整性。

接着，作者利用“定点还原策略”对ZIF-67@ZIF-8、Cu-HKUST-1@Zn-HKUST-1等常见的双金属MOFs进行加工处理，选择性的将双金属MOFs中活性金属团簇部分还原为金属纳米颗粒，成功地制备了一系列具有不同结构的MOFs/金属纳米颗粒复合材料，包括蛋黄壳、核-壳和分散结构。

更重要的是，作者利用由ZIF-67@ZIF-8选择性还原制备了蛋黄壳结构Co-B@ZIF-8复合材料，其在催化酮加氢反应中表现出独特的尺寸选择性能，这源于纳米金属催化剂的高催化性能和MOFs良好微孔性质的分子筛行为的结合。该研究报道的这种新型的MOFs/金属纳米颗粒复合材料作为模型催化剂平台在研究催化剂结构与性能的关系上展现了巨大的潜力。

Site-directed reduction engineering within bimetal-organic frameworks for efficient size-selective catalysis. Matter, 2021, DOI: 10.1016/j.matt.2021.06.038.

https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.06.038.

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