杨四海等JACS: 金属有机框架中原子分散的Cu位点用于NO2还原

金属有机骨架(MOF)材料由于其结构多样性、内在孔隙率和可设计等功能性，为制造单原子催化剂提供了一个极好的平台。然而，由于表征方法有限和缺乏直接结构信息，对原子分散的金属位点的明确表征及其在催化中的作用阐明具有挑战性。

曼彻斯特大学杨四海、Martin Schröder和Daniel Lee等人报道了在环境温度下对UiO-66中原子分散的铜位点在催化还原NO₂中的结构和作用的综合研究。

通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、电子顺磁共振光谱和非弹性中子散射证实了 UiO-66上铜位点的原子分散，并通过中子粉末衍射和固态核磁识别了它们的位置共振光谱。Cu/UiO-66催化剂在不使用还原剂的情况下，在25 ℃下对NO₂的还原表现出优异的催化性能。

在非热等离子体激活下，在97%的NO₂转化率下形成N₂的选择性为88%，寿命>50小时，周转频率达到前所未有的6.1 h^-1。原位和操作红外、固态核磁共振和EPR光谱揭示了铜位点在NO₂分子的吸附和活化中的关键作用，形成{Cu(I)···NO}和{Cu···NO₂}的加合物促进NO₂向N₂转化。

Atomically dispersed copper sites in a metal-organic framework for reduction of nitrogen dioxide. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c03036

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/13/1d2763461f/

杨四海等JACS: 金属有机框架中原子分散的Cu位点用于NO2还原

相关推荐