Nature：50年前的理论模型，今天实验上终于观测到

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众所周知，人类理解晶体固体中电子行为的关键是，连接电子波能量和波数的能带结构。即使在只有短程有序的物质(液体或无定形固体)的相中，电子波的相干部分仍然具有带结构。液体金属能带结构的理论模型已经建立了50多年，但到目前为止，还没有观测到共振散射引起的能带结构重正化和赝隙。
在此，来自韩国首尔延世大学的Keun Su Kim等研究者报道了，在晶体绝缘体(黑磷)和无序掺杂剂(碱金属)的界面上观察到的不寻常的能带结构。相关论文以题为“Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals”于2021年08月04日发表在Nature上。
Nature：50年前的理论模型，今天实验上终于观测到
20世纪60年代，人类对液态金属的能带结构，进行了一系列开创性的理论研究。像玻璃材料一样，电子波在多次散射的影响下获得了一个复杂的波数位移Δk，其大小在共振时相当大。如图1a所示，自由电子(能量E≈k2)的能带结构被Δk (Re(Δk))的实部扭曲，呈不寻常的正弦形式，而在晶体固体中却没有对应的电子。对应的虚部Δk (Im(Δk))表示与液体离子周围准束缚态(QBS)形成相关的k的扩散。在态密度(图1a，插图)中，在共振能量(Er)处形成局部最小值，这是Mott创造的赝能隙。这种带有赝隙的后弯曲带色散，可以用角度分辨光谱学(ARPES)观测到。人们已经使用ARPES研究了Cu(111)和Si(111)上铅熔体单分子层的电子结构。然而，图1a所示的由共振散射引起的特征k重正化和赝隙，它们有着根本上的重要性，遗憾的是，目前仍未在实验中观察到。
在此，研究者实验的一个关键思想是，研究无序掺杂剂(碱金属)和结晶绝缘体(黑磷)的界面。黑磷是一种层状材料，其中磷原子的蜂窝晶格被调制成锯齿状的脊谷排列(图1b)。碱金属在黑磷上的分布显示出径向(和各向异性)结构因子，这在图1c的结构模拟中得到了再现。这种径向形状是液体或玻璃相的主要特征，反映了在排斥相互作用下，掺杂剂随机分布的平均原子间距离(或短程有序)的存在。
每种碱金属都将价电子给予黑磷，且掺杂电子主要分布在最上层。其次，掺杂电子受到只有短程有序的掺杂离子的势的多次散射，这是理论模型中产生共振效应所需要的情况(图1a)。此外，碱金属在黑磷上的低扩散势垒，允许研究者可通过改变掺杂剂的密度，在低温下系统地追踪ARPES数据的演变。
研究发现，传统的抛物型能带结构的自由电子，在距离费米能级30-240毫伏的赝隙下向零波数弯曲。这是共振散射引起的波数重正化，导致碱金属离子散射势中准束缚态的形成。不同种类的无序碱金属(钠、钾、铷和铯)调节这种电位的深度，使得p波和d波共振的赝隙得以分类。

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图1. 液态金属的能带结构与实验系统

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图2. 无序碱金属掺杂黑磷的电子结构

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图3. 液态金属中的共振散射与能带重正化

Nature：50年前的理论模型，今天实验上终于观测到

图4. 液态金属的态密度和光谱模拟

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图5. 赝隙的大小和相图
综上所述，该研究成果有望为无序掺杂剂掺杂的各种晶体绝缘子的令人困惑的光谱提供线索，如铜氧化物中的瀑布色散等。
文献信息
Ryu, S.H., Huh, M., Park, D.Y. et al. Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals. Nature 596, 68–73 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03683-0

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03683-0#citeas

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