支春义/范俊AM：用于水系可充电电池的含小偶极分子的高压电解液

高压水系可充电电池是具有安全性和高比能量的下一代储能系统的有前途竞争者，但受到缺乏宽电化学稳定窗口的低成本水系电解液的限制。水系电解液的分解主要是由水分子与溶剂化鞘中水分子之间的氢键网络造成的。

在此，香港城市大学支春义教授、范俊教授等人报道了三种类型的小偶极分子（甘油（Gly）、赤藓糖醇（Et）和丙烯酰胺（AM）），以分别为水系锂、钠和锌离子电池开发具有高安全性和宽电化学稳定窗口（超过 2.5 V）的水系电解液。

通过对含小分子电解液的实验和理论研究，表明具有酰胺或羟基的分子可以通过阳离子的溶剂化鞘改性有效提高电解液的电化学稳定性，同时又不牺牲水系电解液优越的离子电导率。分子动力学 (MD) 揭示了三种电解液的离子传输机制，表明含Gly电解液中的阳离子通过跳跃机制扩散，而含Et和AM的电解液中阳离子通过溶剂化鞘传输机制扩散。

图1. 不同电解液中的初级溶剂化鞘示意图

此外，通过从头算MD模拟探索溶剂化鞘结构，证明三种偶极分子耗尽了电荷载流子溶剂化鞘中的水分子，破坏了水分子之间的氢键网络，从而有效地扩大了电化学稳定窗口。

因此，在含Gly电解液中分别以钛酸锂（LTO）和锰酸锂（LMO）作为负极和正极组装了电池，其提供了130.2 mAh g^-1的比容量和2.45 V的高放电平台，400次循环后仍保持119.6 mAh g^-1的容量。该研究为高压水系电解液的开发提供了一种通用策略，并揭示了这种偶极小分子电解质的关键参数要求。

图2. L-LTO//L-LMO在含Gly电解液中的电化学性能

Small Dipole Molecule-containing Electrolytes for High-voltage Aqueous Rechargeable Batteries, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106180

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支春义/范俊AM：用于水系可充电电池的含小偶极分子的高压电解液

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