南理张根Angew：侧链工程实现高加工性COF凝胶电解质

虽然类石墨烯结构的共价有机框架（COFs）具有独特的化学和物理性能，但它们本质上是难溶和难熔的结晶粉末，加工性能较差，这阻碍了其进一步的实际应用。如何提高COFs材料的可加工性是该领域面临的重大挑战。

南京理工大学张根等首次开发了一种有效的分子设计和自组装策略来构建具有高加工性的凝胶态COFs，克服了传统COFs粉末材料加工困难的问题。

图1 COF-Cx的表征

该策略利用大而软的支链烷基侧链作为内增塑剂实现COF的凝胶化，系统研究了侧链长度对COF凝胶形成的影响。在刚性骨架中连接的柔性长支链的适当延伸，会加剧层间堆积，加速凝胶的发生。

其独特的特性提供了相当稳定的凝胶态形态，减少了COF凝胶中的分子/离子混乱，促进了有效的离子动力学传输，减少了电化学过程中持续的界面寄生反应。

图2 COF凝胶电解质的制备工艺

得益于其高机械加工性和柔性，这种新型COF凝胶可以很容易地加工成具有特定锐度和厚度的凝胶型电解质，其具有较长的寿命周期、更低的容量衰减率和显著减少的寄生反应。

该工作所展示的策略可能突出新型高效COF凝胶电解质在储能领域的潜在适用性。这可能进一步指导在COF凝胶化过程中开发精确的分子设计和自组装，在晶体工程中具有巨大的潜在适用性。同时，这一发现改善了COFs材料的加工性能，大大拓宽了COFs的应用范围。

图3 电化学性能

High-Processable COF Gel Electrolyte Enabled by Side Chain Engineering for Lithium-ion Battery. Angew 2021. DOI: 10.1002/anie.202110695

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