AFM：抗氧化性固态电解质实现高容量Li2S基正极

固态电解质（SEs）的电化学窗口在设计高能量密度全固态电池（ASSB）中的活性材料-SE界面方面起着至关重要的作用。然而，由于SEs的电化学窗口被高估，尚未研究单个活性材料的合适电化学窗口。

日本大阪府立大学Atsushi Sakuda、Akitoshi Hayashi等探讨了SEs的氧化稳定性与基于Li₂S正极的ASSBs放电容量之间的关系。

图1 该研究采用的实验过程

作者对几种锂盐的氧化稳定性进行了检查，以验证其作为SE的适用性，并且硫化物Li₃PS₄（LPS）的容量的贡献被认为可以忽略不计。在锂离子电池中，通过线性扫描伏安法（LSV）中的起始氧化电压（OOV）测定液态电解质的氧化稳定性，以讨论初始电解质电化学分解反应及其控制因素。

同样，SE–C纳米复合材料的SE氧化稳定性通过LSV中的OOV进行表征，而ASSBs放电容量则使用包含Li₂S和SE–C复合材料的正极进行测量。

图2 具有普通正极和设计正极的ASSBs的特性

研究发现，实验测定的OOVs用作SE氧化稳定性的指标，与之前第一性原理计算预测的结果吻合良好。当使用的SE的OOV大于2.6 V时（比Li₂S高0.2 V），采用Li₂S正极的ASSB的容量显著增加至1000 mAh g⁻¹。使用具有高OOV的SE的Li₂S的放电容量取决于SE的离子电导率。

结果，使用具有临界OOV和电导率的赝二元锂氧酸盐开发的高 Li₂S 含量正极表现出高容量，与基于Li₂S的正极的理论值(500 Wh kg^-1)相当。

图3 含Li₂S–Li₃PO₄–Li₂SO₄–C的ASSBs的电化学性能

Solid Electrolyte with Oxidation Tolerance Provides a High-Capacity Li2S-Based Positive Electrode for All-Solid-State Li/S Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106174