极快充电(XFC)即充电时间为15分钟,是实现纯电动汽车大规模应用的关键。然而,锂金属电极表面附近的低锂离子浓度会导致不受控制的枝晶生长,并因高电镀电流密度而加剧。在此,浙江大学陆盈盈研究员、何奕副教授及华中科技大学冯光教授等人通过对电解液-电极界面的分子理解,揭示了在XFC恒压充电(CV)模式下自适应增强的内部电场的有益影响。研究发现,在相同的充电时间和容量下,与恒流模式(CC)相比,增加几十毫伏的电场应力可以促进Li+ 向带负电的锂电极迁移,减轻界面处的Li+消耗从而抑制枝晶。此外,在锂电极表面构建的溶剂化鞘中包含更多的NO3– 离子,导致富含氮化物的固体电解质中间相(SEI),从而有利于降低Li+ 传输势垒。图1. 对带电界面纳米结构的分子洞察基于所揭示的优点,作者测试了使用有限锂作为负极的全电池的电化学性能,以证明CV充电方法在其实际应用中的潜力。作者发现 Li||Li4Ti5O12电池在高达27 mA cm-2的充电电流下可实现550次循环的稳定循环性能,并且Li||S全电池在70 次循环中表现出稳定的700 mAh g-1的比容量,充电时间低于12分钟。此外,CV 模式下的内部电场不仅在快速充电过程中对稳定锂沉积起到了有益的作用,也促进了多硫化物阴离子迁移到正极,从而减轻了穿梭效应并提高了硫的利用率。这项工作不仅丰富了对界面纳米结构的基本理解,而且为稳定XFC中的锂沉积提供了一种可行的方法。图2. 在CC和CV方法中快速充电Li||S电池的电化学性能Inhibiting Dendrite Growth via Regulating the Electrified Interface for Fast-Charging Lithium Metal Anode, ACS Central Science 2021. DOI: 10.1021/acscentsci.1c01014