突破！北京大学Nature Nanotech.首次实现晶圆尺寸的单晶TMD生长！

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二维（2D）过渡金属二硫化物（TMD）的晶圆尺度单晶薄膜对高端设备应用（光电器件、计算机、能源转换、催化剂、电子学）至关重要。事实证明，数百万单向对齐的2D岛在单晶基板上的无缝融合是晶圆级2D单晶生长的适当方法。
然而，就TMD而言，尽管过去十年在取向控制方面取得了一些进展，但晶圆尺度绝缘衬底上的单层单晶薄膜并没有直接生长。挑战主要是因为TMD的非中心对称C3v晶格，这通常导致大多数高对称表面上的反平行岛的等效性。因此，需要开发新的方法，使TMD岛在绝缘体上单向对齐。
原理上，由于TMD和六边形氮化硼（hBN）晶格具有相同的平面对称性，2D hBN的成功外延可以为获得大面积外延TMD单晶提供重要线索。通过利用过渡金属表面上的hBN边缘和阶梯边缘之间的强耦合，hBN岛在金属基板上实现了单向对齐。由于TMD边缘和绝缘体的惰性表面的自钝化，在绝缘表面上生长TMD时，这种强大的边缘-阶边耦合可能不可行。因此，绝缘表面上2D TMD的外延机理可能与金属表面的外延机制大不相同。
突破！北京大学Nature Nanotech.首次实现晶圆尺寸的单晶TMD生长！
北京大学刘开辉教授、韩国基础科学院丁峰教授、复旦大学吴施伟教授和北京理工大学赵芸副教授等人合作，在Nature Nanotechnology上发表成果Dual-coupling-guided epitaxial growth of wafer-scale single-crystal WS2 monolayer on vicinal a-plane sapphire，首次实现了晶圆级（两英寸）WS2薄膜的合成。
在这里，作者提出了两个原则，作为选择适当绝缘衬底的指南：首先，绝缘表面应具有低对称性，以打破两个反平行TMD岛的能量简并。其次，应获得晶圆尺度上均匀的原子平面，从而确保2D材料和基板之间的均匀、密切接触。

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图1. 相邻a平面蓝宝石上WS2单晶单层的生长与表征
参考已建立的在蓝宝石上碳纳米管阵列的生长原理，作者决定采用单晶蓝宝石衬底，沿着一个与(11-20)表面（或邻近的a平面蓝宝石，a-Al2O3）角度很小的平面切割。这种蓝宝石基板是向当地供应商定制和制作的，这使得能够获得沿一定方向切割角度小至0.1°的a-Al2O3。
蓝宝石基质首先在高温下在氧气中退火，以稳定平行的原子台阶，这些台阶的宽度通常为350 nm，表面高度为2 Å。这些原子台阶边缘旨在打破a平面蓝宝石的C2对称性，并诱导WS2岛的单向对齐，以实现单晶单层薄膜的外延生长（图1a）。作者采用了WS2单层生长的流行配方，并成功合成了两英寸蓝宝石晶圆片上的完整WS2单层薄膜（图1b）。

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图2. 在相邻a平面蓝宝石上生长的高质量WS2单层膜
作者使用几种不同的表征技术证明了获得的大面积单晶WS2单层的卓越质量。首先，对原子像差校正透射电镜图像的统计分析表明，生长的WS2质量很高，S空位浓度约为每平方米纳米0.05，约为之前报告值的一半。其次，在a-Al2O3上生长的WS2薄膜的低温光致发光（PL）显示了极其均匀的强度（图2a），峰值宽度的分布狭窄，峰值能量在样品的不同位置相同（图2c）。第三，WS2/a-Al2O3在圆形偏振PL光谱中具有很高的圆形螺旋度，这是其高质量的另一个有力证明。最后，作者通过电气测量检查了质量。

突破！北京大学Nature Nanotech.首次实现晶圆尺寸的单晶TMD生长！

图3. 邻近a平面蓝宝石上WS2岛的表征
为了深入了解原始a平面蓝宝石上单晶WS2生长的机制，作者展示了WS2岛在生长的初始阶段形成，如图3a所示，其中清晰可见单向对齐的岛——所有这些岛都具有相同的梯形形状。一个典型的WS2岛的高分辨率原子力显微镜（AFM）图像进一步证实了平行阶梯边缘和结晶度的存在（图3b，c）。

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图4. 相邻a平面蓝宝石上WS2单层的双耦合外延生长
通过理论分析和密度泛函理论（DFT）计算，作者发现WS2岛在a-Al2O3表面的外延对齐受双耦合引导机制的约束。第一个驱动力是WS2和a平面蓝宝石之间的耦合，这导致WS2岛的两个能量简并的反平行排列（图4a，b，c）。第二个驱动力是WS2和蓝宝石阶梯边缘之间的耦合，其中阶梯边缘作为a-Al2O3表面的活性线，以实现WS2岛的成核，并打破WS2岛在理想a-Al2O3表面上的两个反平行排列的简并。
晶圆级2D TMD单晶在石墨烯以外的绝缘表面上的成功生长，在过渡金属表面上成功生长hBN，为2D半导体在下一代集成光学和电子器件的高端应用中提供了必要的基石。这种双耦合引导生长机制原则上也应适用于在绝缘体上生长其他单晶TMD材料。
作者简介
突破！北京大学Nature Nanotech.首次实现晶圆尺寸的单晶TMD生长！
刘开辉，北京大学教授，国家杰出青年科学基金获得者。2004年本科毕业于北京师范大学物理系。2009年在中国科学院物理研究所获理学博士学位。2009年至2014年在美国加州大学伯克利分校物理系从事博士后工作。2014年回到北京大学物理学院工作，现为北京大学物理学院教授，博士生导师。
刘开辉课题组长期从事低维材料生长机理与光谱物理研究，擅长开发先进技术手段以解决前沿科学问题。团队自主设计米级单晶制造装备、搭建单个低维材料单元水平的纳米光谱学表征系统、开发二维材料复合光纤全光纤器件。近年来，在二维材料表界面生长调控、米级单晶薄膜通用制造技术、表界面耦合物理及器件方向取得了系列研究进展。已发表SCI论文100余篇 (google引用率>7300，h因子48)，其中包括通讯作者文章Nature (2篇)，Nature Nanotechnology (2篇)，Nature Photonics (2篇)，Nature Chemistry，Nature Communications (4篇)，Advanced Materials (10篇)，JACS (2篇)，Nano Letters (6篇)，PNAS，Science Bulletin等。
文献信息
Wang, J., Xu, X., Cheng, T. et al. Dual-coupling-guided epitaxial growth of wafer-scale single-crystal WS2 monolayer on vicinal a-plane sapphire. Nat. Nanotechnol. (2021).
https://doi.org/10.1038/s41565-021-01004-0

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