叶金花/欧阳述昕Appl. Catal. B.: CeO2/Cu1.5Mn1.5O4光载流子增强光热催化水煤气转化

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叶金花/欧阳述昕Appl. Catal. B.: CeO2/Cu1.5Mn1.5O4光载流子增强光热催化水煤气转化
水煤气转换(WGS)反应(H2O + CO ↔ H2 + CO2 )提供了一种将有毒CO转化为CO2的简便方法，同时将H2O还原为清洁的H2燃料，广泛应用于用于燃料电池的煤气化和氢气提纯制氢。但在不含贵金属的催化剂上进行低温水煤气转换(WGS)反应以在富H2气氛中实现完全CO 转化，仍然是一个巨大的挑战。
天津大学叶金花和华中师范大学欧阳述昕等人报道了提出了一种在CeO2/Cu1.5Mn1.5O4催化剂中的半导体桥接活性位点的构建，用于在光照射下进行光热WGS 反应。
叶金花/欧阳述昕Appl. Catal. B.: CeO2/Cu1.5Mn1.5O4光载流子增强光热催化水煤气转化
作者采用浸渍法合成了CeO2/Cu1.5Mn1.5O4(CCMO)催化剂，在CCMO催化剂上光载流子增强光热催化WGS反应机制可能为：CeO2半导体在反应中起双功能作用。
一方面，它将来自Mn物种活性位点的H2O还原的活性氧传输到Cu物种活性位点，以在Cu1.5Mn1.5O4表面氧化CO。
另一方面，CeO2产生的光生电子迁移到Mn物种参与H2O的还原。在热催化下吸附在Cu物种上的CO与晶格氧反应形成CO2，氧空位被CeO2提供的活性氧填充。另外，CO氧化过程中产生的电子会转移到CeO2与光生空穴结合。
叶金花/欧阳述昕Appl. Catal. B.: CeO2/Cu1.5Mn1.5O4光载流子增强光热催化水煤气转化
在整个催化过程中，氧化还原反应活性位点之间桥接的CeO2有助于氧循环和精确的电子迁移，这对提高光热催化剂的催化效率起着关键作用。从CeO2注入光载流子进入活性位点后，表观活化能降低61%，使WGS反应能够在225°C下进行。该催化剂在30 min内实现了96.6%的CO转化率，随后系统中剩余0.18 vol.%的CO，满足工业标准(< 1 vol.%)。
Photocarriers-enhanced photothermocatalysis of water-gas shift reaction under H2-rich and low-temperature condition over CeO2/Cu1.5Mn1.5O4 catalyst. Applied Catalysis B: Environmental，2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120551

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