暨大/利物浦大学JACS：批量合成用于高性能Li-S电池的超薄聚酰亚胺COF纳米片

开发新型多孔材料作为主体以抑制多硫化锂（LiPS）的溶解和穿梭，有利于构建高效的锂硫电池（LSB）。尽管二维共价有机框架（COFs）作为主体材料显示出在LSBs中的应用潜力，但其性能仍然不尽如人意。

在此，暨南大学宁国宏教授、李丹教授及利物浦大学Andrew I. Cooper等人受 2D COF纳米片（CON）在储能（如锂离子电池）方面的优势启发，设想CON可能是很有前途的主体材料，可以增强LSB的电化学性能。因此，作者基于两种廉价的有机单体，即均苯四酸二酐（PMDA，23 $/kg）和三聚氰胺（MA，1357 $/t），构建了具有独特层状结构的聚酰亚胺 COF（PI-COF）。

鉴于层状拓扑结构，块状PI-COF可以大批量（40 mg/批次）剥离成超薄纳米片（PI-CON），厚度约为1.2 nm，薄片尺寸约为 6 μm。此外，由于固有的多孔结构和高度暴露的活性表面，PI-CON具有很高的硫负载能力（~70 wt%）。

图1. 构建二维PI-COF、超薄 PI-CONs和PI-CONs/S材料的示意图

因此，作为LSB的新型硫主体材料，PI-COF和PI-CONs具有高容量（0.1 C时，容量分别为1330和1205 mA h g^-1）、优异的倍率性能（4 C时分别为620和503 mA h g^-1）和优异的循环稳定性（PI-CONs在0.2 C时100次循环后容量保持率为96%），超过了已报道的绝大多数有机/聚合物LSB正极。

DFT计算表明，LiPSs可以通过氧-锂强相互作用锚定，揭示了通过引入羰基抑制LiPSs的溶解和穿梭的机理。这项研究表明羰基可以很容易地促进LiPS的吸收，并为设计用于高效LSB的新型 2D CON铺平了道路。

图2. 基于PI-COF/S 和 PI-CONs/S的LSB电化学性能

Scalable Synthesis of Ultrathin Polyimide Covalent Organic Framework Nanosheets for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08675

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暨大/利物浦大学JACS：批量合成用于高性能Li-S电池的超薄聚酰亚胺COF纳米片

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