薛灿Appl. Catal. B.: 具有内部np同质结的氮化碳聚合物用于高效光催化CO2还原与环己烯氧化

在太阳辐射下将温室气体CO₂转化为高附加值的化学品或燃料，是解决能源危机和环境污染的理想技术。因此，南洋理工大学薛灿团队报道了一种具有内部np同质结的氮化碳聚合物(CDT-DCDA-490)，能够在水相和有机相中分别高效还原CO₂和氧化环己烯。

作者采用了一种简单的预修饰策略，通过CDT和DCDA单体的共聚，将富含π电子的苯基插入到三-s-三嗪骨架中，合成具有内部np同质结的功能化氮化碳聚合物(PCN)半导体。

苯环的连接导致催化剂具有大的π共轭结构和可控的电子局域，能够调CDT-DCDA-490的电子结构、光学性质和亲脂性。电化学研究揭示了CDT-DCDA-490聚合物骨架中n型和p型域的共存。另外，内部np同质结可以加速光生电荷在PCN基质中的分离和转移的动力学。

具有np同质结的CDT-DCDA-490光催化剂在光照射下产生光生e^–h⁺对。然后，环己烯分子被光生h⁺氧化形成自由基，并进一步氧化生成2-环己烯-1-酮。空穴消耗还加速了水相中光生电子对CO₂的还原。

另外，在水-油双相系统中同时进行CO₂的还原和烯烃氧化，为CO和2-环己烯-1-酮的生产提供了高选择性。此外，CDT-DCDA-490作为光电阳极也表现出优异的 PEC性能。

Polymeric carbon nitride with internal n-p homojunctions for efficient photocatalytic CO₂reduction coupled with cyclohexene oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120568

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薛灿Appl. Catal. B.: 具有内部np同质结的氮化碳聚合物用于高效光催化CO2还原与环己烯氧化

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