华南理工邓远富EnSM: 异质双层复合固体电解质设计实现稳定的4.5 V全固态锂电池

高压全固态锂电池（ASSLBs）是未来高性能储能和转换领域非常有前景的储能器件之一，但目前其发展不仅面临固态电解质（SE）（有限的电化学稳定性和室温下的低离子电导率），还有SE和两个电极之间的界面反应性的多重挑战。

在此，华南理工大学邓远富教授等人开发了一种新的不对称聚合物基体设计策略，结合使用功能性锂盐添加剂，同时满足高压ASSLB对正极和负极侧的独特要求。

具体而言，采用在高电压状态下具有高电化学稳定性（> 5.0 V vs. Li⁺/Li）的4PEO-PVDF-3LiF-5LiBODFP作为正极侧复合固体电解质（CSE），其中LiBODFP添加剂充当富含LiP_xO_yF_z的CEI成膜添加剂，可防止发生连续副反应，并抑制聚合物基SE在高截止电压下的分解。

同时，采用具有高还原稳定性的PEO-3LiF-5LiNO₃作为负极侧CSE，LiNO₃添加剂作为富含Li₃N的SEI成膜添加剂，有效抑制锂枝晶生长。

图1. 基于高压 LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的ASSLB的电化学性能

通过简单的冷压法和60 ℃下处理制备的内部无界面特性的双层CSE具有不均匀的表面形态——正极侧是光滑的（富含聚合物），负极侧是粗糙的（富含LLZTO)，从而确保与正极的最大接触面积和高机械强度，同时抑制负极侧的锂枝晶。

受益于这些独特的设计来构建稳定的正极-SE和SE-Li双界面，组装的基于高压 LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的ASSLB在0.1和2 C下分别表现出161.7和103.5 mAh g^-1的高倍率能力。在2.5∼4.5 V的电压范围内，电池在1 C下1000次循环后的容量保持率为90.6%。因此，这项工作为构建具有稳定界面和优异性能的ASSLB 提供了实用的见解。

图2. LiBODFP添加剂延长组装ASSLB循环稳定性的示意图

Rational Design of a Heterogeneous Double-Layered Composite Solid Electrolyte via Synergistic Strategies of Asymmetric Polymer Matrices and Functional Additives to Enable 4.5 V All-Solid-State Lithium Battery with Superior Performance, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.047

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华南理工邓远富EnSM: 异质双层复合固体电解质设计实现稳定的4.5 V全固态锂电池

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