上海交大杨晓伟AM：无缺陷MOF膜实现高稳定镁金属负极

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上海交大杨晓伟AM：无缺陷MOF膜实现高稳定镁金属负极
镁金属电池是锂离子电池之外有希望的候选者；然而，由于溶剂在镁表面的电还原作用而形成的钝化界面层通常会导致可逆镁化学的超高过电位。
上海交通大学杨晓伟等受埃级选择性渗透金属有机骨架(MOF)优异分离效果的启发，采用电沉积方法直接在Mg表面构建了大面积、无缺陷的MOF膜，以作为人工SEI膜。
上海交大杨晓伟AM：无缺陷MOF膜实现高稳定镁金属负极
图1 MOF基SEI膜的作用
在此过程中，配体的电化学去质子化可以促进晶间空隙的自愈直至形成无缝膜，从而消除电解液的非选择性晶间扩散，实现选择性Mg2+传输，并同时精确地将溶剂分子与MOF通道分离。进一步将离子液体引入MOF微孔中，以加强Mg2+通过该MOF膜的扩散。
上海交大杨晓伟AM：无缺陷MOF膜实现高稳定镁金属负极
图2 MOF/Mg的离子和电子导电性
结合MOF膜的高电子电阻，MOF/Mg电极显示出较高的RE/RI（50.2），以抑制表面寄生反应。
相反，伴随Mg2+沉积的无限溶剂还原将导致Mg-钝化物种共生沉积层。通过该层的电子交叉将导致溶剂/Mg2+直接还原，而无需相间转移过程，从而导致比沉积（-0.67 V）更高的剥离过电位（1.54 V）。在MOF膜的保护下，溶剂分子的不可控晶间渗透和随后的分解被有效抑制，从而为Mg负极提供稳定的界面。
因此，改性Mg负极在传统Mg(TFSI)2-DME电解液中可获得较低的剥离过电位（0.27V）。这项工作的研究为调节MOF基SEI的离子传输途径提供了一种新的策略，这将广泛适用于其他储能系统。
上海交大杨晓伟AM：无缺陷MOF膜实现高稳定镁金属负极
图3 对称电池性能
Defect-Free Metal-Organic Framework Membrane for Precise Ion/Solvent Separation toward Highly Stable Magnesium Metal Anode. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108114

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