ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化剂加速CO2RR中间体形成速率

ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化剂加速CO2RR中间体形成速率
加速CO2循环对于防止全球变暖至关重要。电催化CO2还原能够将其有效转化为高附加值的化合物。在CO2的电解合成过程中,电压的增加加速了目标产物的合成并增强了副产物的形成。
先前研究的电催化剂不会通过参数调整来提高中间物形成速率。因此,筑波大学Yoshikazu Ito和大阪大学Yoshikazu Ito等报道了一种可吸收附CO2的聚乙二醇(PEG)覆盖的 Sn催化剂(PEG/p-Sn),用于电催化CO2RR。
ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化剂加速CO2RR中间体形成速率
对于PEG/p-Sn,Sn表面上的PEG促进了CO2在催化剂表面的吸附和转移,从而提高了中间物甲酸盐的形成速率。而利用PEI覆盖的Sn催化剂没有加速甲酸盐的形成。
密度泛函理论(DFT)表明CO2分子被PEG捕获,吸附的CO2分子以低能垒从PEG 转移到下面的Sn表面进行反应。表面完全被PEG覆盖的Sn催化剂可以作为收集/储存位点,并有助于维持CO2的持续供应,以维持催化剂表面CO2的高浓度并加速甲酸盐形成过程,同时保持高选择性和法拉第效率。
ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化剂加速CO2RR中间体形成速率
平均电流密度(p-Sn、PEG/p-Sn和PEI/p-Sn分别为34.5 mA cm-2、52.7 mA cm-2和45.8 mA cm-2)下的甲酸盐法拉第效率(对于甲酸盐形成过程)为p-Sn为75%,PEG/p-Sn为99%,PEI/p-Sn为 74%。另外,在 -1200 mVRHE下PEG/p-Sn上甲酸盐生成速率比p-Sn高2倍。
Polyethylene glycol covered Sn catalysts accelerate the formation rate of formate by carbon dioxide reduction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02646

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