陈卫/王建国Nano Energy：首次报道！界面疏水隧道工程：促进N2向NH3电化学转化的一般策略

电催化氮还原反应（NRR）可以在环境条件下从氮气（N₂）和水（H₂O）中生成氨，已成为Haber-Bosch（H-B）工艺的一种有前途的可持续替代方法。然而，由于N₂分子中存在稳定的三键和竞争性析氢反应（HER），导致的低转化效率和选择性严重限制了NRR的实际应用。

基于此，受固氮酶局部微环境的启发，中科院长春应用化学研究所陈卫研究员和浙江工业大学王建国教授（共同通讯作者）等人首次报道了一种简单而通用的疏水隧道工程策略，通过在一系列金属电催化剂（Cu、Au、Pt、Pd和Ni）上的六硫醇（HEX）自组装单层（SAM）来提高NRR的选择性和活性。

通过分子动力学（MD）模拟表明，HEX SAM提供了一个疏水微环境，阻止了水分子的扩散和吸附，促进了N₂分子的扩散和吸附，从而抑制HER，并且提高NRR性能。值得注意的是，在所有制备的样品中，Cu HEX上的NH₃生成率（R）为1.2 μg h^-1 cm^-2，并且实现了最高法拉第效率（FE）为50.5%。

此外，对于HER青睐的Pt催化剂，在Pt HEX上也实现了最高R为26.4 μg h^-1 cm^-2，在1 cm²的电极面积下，其FE为1.8%。该工作不仅报告了一种显着提高金属催化剂电催化效率的通用方法，而且还提供了一种新的界面疏水隧道制备策略，通过学习天然酶来设计新型催化剂。从这项工作来看，活性中心的局部微环境在决定最终催化性能方面起着重要作用，这在未来设计和探索高性能NRR催化剂时应受到更多关注。

Interface hydrophobic tunnel engineering: a general strategy to boost electrochemical conversion of N₂ to NH₃. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106784.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106784.

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陈卫/王建国Nano Energy：首次报道！界面疏水隧道工程：促进N2向NH3电化学转化的一般策略

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