由于高理论比容量和最低电位,锂金属负极(LMA)是高能量密度电池最有前途的候选材料。然而,LMAs的实际应用受到短寿命和不令人满意的锂利用率(<50%)的阻碍。在此,清华大学杨颖副教授等人提出了由生长在碳纳米纤维(CNF)上的氧化物-氧化物异质结组成的纳米室结构,以提高锂利用率并延长LMA在高倍率和高容量下的寿命。设计的MnO2-ZnO异质结(表示为MnZnO)具有紧密结合的界面以实现电子的快速转移,同时为锂离子的强吸收提供高结合能。此外,具有多个亲锂位点的纳米室的超薄壁作为约束边界和应力缓冲空间来限制锂的负载,这使得亚微米级内的锂沉积层均匀,而不是在循环过程中堵塞原始的多孔结构。图1. MnZnO/CNF对Li沉积的引导作用因此,亲锂开孔表面上的活性位点在每个循环中都有效暴露并具有高度可更新性,将整个框架中的快速电子/离子转移路径连接起来,以在重复循环过程中实现高度可逆的锂电镀/剥离。即使在50 mA cm-2的创纪录高电流密度和10 mAh cm-2的高可逆面积容量下,所提出的Li@MnZnO/CNF电极仍能工作稳定且对应于70% 的锂利用率,这是该领域的最高记录之一。当组装成全电池或锂离子电容器(LIC)时,作为负极的Li@MnZnO/CNF在高达5 C和 5 A g-1的高倍率下也具有优异的循环稳定性和高容量保持率。图2. 基于Li@MnZnO/CNF和锂箔的全电池和LIC的电化学性能Deeply Cyclable and Ultrahigh-Rate Lithium Metal Anodes Enabled by Coaxial Nanochamber Heterojunction on Carbon Nanofibers, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101940