清华张强/北理张学强JACS：实用复合锂负极的连续转化-脱嵌脱锂机制

锂金属负极对高能量密度电池很有吸引力。根据转化反应，沉积的锂在脱锂过程中不可避免地会产生死锂，这会严重消耗活性锂和电解液，从而缩短电池寿命。

清华大学张强、北京理工大学张学强等通过调控负极的过电位来抑制死锂的产生，提出了连续转化-脱嵌（CTD）脱锂机制，以构建实用的锂金属-石墨（Li/C）复合负极。

图1 复合负极在初始循环和长循环后的脱锂机制示意图

锂金属的转化机制在初始循环中起作用，因为脱锂过电位刚好超过锂金属的剥离电位（0 V，vs Li/Li⁺）。然而，随着死锂的积累，当负极的过电位超过锂化石墨的脱嵌电位时，就会发生锂化石墨的脱嵌反应以完成整个脱锂过程。

在这个阶段，锂离子同时从锂化石墨和锂金属中脱锂。脱锂机制从单一的转换机制触发到CTD脱锂机制，由于锂离子迅速补充石墨，因此CTD脱锂机制在后续循环中不断发挥作用。锂化石墨的高度可逆脱嵌机制不会产生死锂，从而减少了死锂的积累。

图2锂离子在锂化石墨重复循环过程中的可逆脱嵌

因此，与实用条件下110次循环的裸锂负极相比，基于CTD脱锂机制的具有Li/C复合负极的全电池可保持210次循环（容量保持率达到80%）。此外，1 Ah软包电池也可循环150次，证实了CTD脱锂机制的实际应用潜力。

这项工作基于对锂金属负极过电位演变的深入了解，展示了一种全新的脱锂机制，并为长循环高能量密度二次电池的实用复合负极设计提供了一种前景。

图3 全电池性能

A Successive Conversion–Deintercalation Delithiation Mechanism for Practical Composite Lithium Anodes. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08606

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清华张强/北理张学强JACS：实用复合锂负极的连续转化-脱嵌脱锂机制

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