清华段昊泓团队Nature子刊：电催化进展，500 mA/cm2电流密度，具备应用前景！

迄今为止，人类已生产了80多亿吨塑料，其中79%被丢弃并堆积在垃圾填埋场或水生系统，构成了严重的环境和生物威胁。根据循环经济原则，塑料回收是节约不可再生资源，从而减少二氧化碳排放的必要条件。传统的塑料回收策略(如机械方法)成功率有限(回收率小于10%)，再生材料与原始塑料相比性能较差，这一过程通常被称为下行循环模型（downcycling model）。

化学回收提供了从废物中获得更多价值的另一种途径，通过催化将废物加工成高质量的单体亚单元或升级回收（upcycling）成增值产品。这些方法的成功将依赖于催化剂的效率和选择性，以及过程的可持续性和盈利性。

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)每年生产约7000万吨用于包装和纺织，但其中只有一小部分(<20%)主要通过机械方法回收。热回收方法(例如，氢解和糖解)可在高温下回收单体(对苯二甲酸(PTA)或双(2‐羟乙基)对苯二甲酸酯)。PET的聚酯性质使得它在温和的条件下很容易在碱基或水解酶的催化下分解成单体，进而转化为有价值的产品。尽管有完善的方法，但该过程仍然存在空间生产率低和对单一高价值氧化产品选择性差的问题。

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清华大学段昊泓课题组在Nature Communications发表最新研究成果，展示了一种电催化策略，利用双功能CoNi_0.25P电催化剂在KOH电解质中生产氢气，并将PET废料升级回收为二甲酸钾(KDF)和对苯二甲酸(PTA)的商品化学品。

PET在碱性溶液中分解得到其单体，包括PTA和EG，后者在电解槽中阳极CoNi_0.25P催化剂上选择性地(>90%)进行C-C裂解生成甲酸，同时在阴极上同一催化剂上生成H₂。然后用甲酸作为酸化剂对PET电解质进行PTA沉淀和过滤再生，得到的液流经过浓缩结晶转化为固体KDF。

该材料在1.7 V (vs RHE) H池中可以达到~350 mA cm⁻²的高电流密度，在膜电极装置中，在~1.8 V电压下达到500 mA cm⁻²的高电流密度，具有高甲酸选择性(>80%)和法拉第效率(>80%)。

初步技术经济分析(TEA)估计，在商业级别的电流密度(>300 mA cm⁻²)下，每吨废旧PET升级回收的净收入约为350美元。对反应后材料的综合分析表明，在阴极析氢反应(HER)过程中形成金属磷化物/氧化物或氢氧化物的核-壳结构，并在阳极条件下完全重构成低晶氧(氢氧化物)类似物。这可能是它具有高催化性能的原因。

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