山大熊胜林/奚宝娟Angew:双功能主体同时满足锂硫电池硫正极和锂负极

山大熊胜林/奚宝娟Angew:双功能主体同时满足锂硫电池硫正极和锂负极
锂硫电池(LSBs)的实际应用仍然受到硫正极上多硫化锂(LiPSs)穿梭效应和锂负极上不可控的锂枝晶生长的限制。
山东大学熊胜林、奚宝娟等通过一步模板自牺牲方法设计了分布良好WSe2薄片修饰的N掺杂石墨烯(WSe2/NG),用作锂硫电池锂负极和硫正极的双功能主体材料。
山大熊胜林/奚宝娟Angew:双功能主体同时满足锂硫电池硫正极和锂负极
图1 WSe2/NG的合成示意图
这种精心设计的合成方法使所构建的WSe2超薄薄片具有很少的层数和理想的碳基质耦合,这有利于暴露更多的边缘位点并降低电荷转移的阻力。在密度泛函理论(DFT)计算和综合实验分析的指导下,WSe2薄片具有优异的亲锂和亲硫特性,可作为S氧化还原催化剂和Li沉积调节剂,用于高效的Li-S电化学。
当用作锂主体时,WSe2/NG有利于锂的吸附和扩散,有助于降低锂成核过电位和均匀的锂沉积,从而有效抑制锂枝晶的形成。对于S正极主体,WSe2/NG表现出对LiPSs的强约束和S与Li2S之间转化的动力学加速的协同作用,从而导致高硫利用率和缓解的穿梭效应。
山大熊胜林/奚宝娟Angew:双功能主体同时满足锂硫电池硫正极和锂负极
图2 半电池性能
受益于上述优点,负正(N/P)比低于7的Li-S全电池提供了稳定的循环稳定性(在0.5 C下300次循环中每循环容量衰减率为0.065%,在2 C下1100次循环中每循环容量衰减率为0.046%)和出色的倍率性能(6 C时为743.2 mAh g-1)。
此外,在硫负载高达10.5 mg cm-2、电解液/硫(E/S)比为 6.8 μL mg-1和N/P为 1.4:1的情况下,可以获得高达9.9 mAh cm-2的面容量,表明WSe2/NG对于高能量密度LSB的巨大潜力。据作者所知,这是首次报道将WSe2用作锂负极和硫正极的双功能主体,为开发先进的主体以同时消除锂负极和硫正极的障碍,并迈向耐用和安全的LSB铺平了道路。
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图3 锂硫电池性能
WSe2 Flakelets on N-doped Graphene for Accelerating Polysulfide Redox and Regulating Li Plating. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202116048

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