ACS Energy Lett.：等离子体活化CO2和乙烷反应生成含氧化合物

利用二氧化碳（CO₂）作为软氧化剂对乙烷进行升级是获得含氧烃的理想方法。该反应在温和条件下在热力学上是不可行的，并且以前没有作为一步法实现。

基于此，美国哥伦比亚大学Jingguang G. Chen和Lea R. Winter、比利时安特卫普大学Annemie Bogaerts（共同通讯作者）等人报道了一种使用非热介质阻挡放电（DBD）等离子体展示了从CO₂和乙烷直接生产C₂和C₃醇、醛和酸以及C₁含氧化合物。

作者使用常压流动反应器基于运行时间结果进行了研究，以判断等离子体功率、原料气比和催化剂添加量对活性和选择性的影响。通过将原料气比调整为更高比例的CO₂和使用较低的等离子体功率，可以提高对氧化烃产物的选择性。

包含RhCo₃/MCM-41加氢甲酰化催化剂提高了对含氧化合物的选择性，但仅适用于相对较短的反应时间尺度。同位素标记实验与等离子体化学动力学模型相结合，揭示了反应途径。该反应主要通过CO₂衍生的含氧物质氧化活化的乙烷衍生物进行，这表明其机制与热催化醇合成根本不同。

此外，动力学分析能够根据特定的能量输入测量等离子体反应的激活势垒。作者建立了详细的等离子体化学动力学模型以建立主要反应途径，发现这些途径与实验趋势非常吻合。这些结果说明了使用等离子体在环境压力下从温室气体CO₂和未充分利用的乙烷直接合成含氧化合物的可行性。

该研究揭示了一个潜在的机会，即应用由可再生能源提供动力的等离子体将丰富的乙烷从页岩气转化为有价值的含氧化合物，同时利用CO₂作为辅助反应剂。

Oxygenate Production from Plasma-Activated Reaction of CO₂ and Ethane. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02355.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02355.

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