JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促进提高了水氧化阳极的效率

近年来，设计用于水分解的高效人工光合作用装置一直是科学界的热门话题之一，因为这种装置可以提供清洁和可再生能源作为化石燃料的替代品。光电化学电池可以实现太阳光下的水分解，但设计用于水氧化的阳极具有巨大挑战。

加泰罗尼亚化学研究所Antoni Llobet、维尔茨堡大学Frank Würthner等人报道了一种Ru的配位低聚物({[Ru^II(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)})，用于高效水氧化。

{[RuII(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}通过bda配体与石墨(GC)表面间的CH-π相互作用成功锚定在碳纳米管(CNT)上，{[RuII(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}会在催化水氧化过程中转化为{[RuII(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}(配体κ-N²O²转化为κ-NO)，在涉及溶剂化和配体重组的电化学析氧过程中，分子Ru催化剂和石墨表面的相互作用促进了这一过程。

锚定在CNT上的{[Ru^II(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}经过CV活化后，逐渐转化为性能更强的{[Ru^II(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}(H₂O)₂，在1.45 V_NHE电位和pH值为7条件下，电流密度达到200 mA cm^-2。

TOF和TON分别为3.7×10⁴ s^-1和9.4×10⁴。另外，基于催化剂与石墨表面的超分子相互作用，这种混合材料在周转期间显示出长期稳定性。

Surface-promoted evolution of Ru-bda coordination oligomers boosts the efficiency of water oxidation molecular anodes. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04738

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JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促进提高了水氧化阳极的效率

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