电化学还原CO2 (eCO2RR)是实现碳中和的有效方法。eCO2RR转化为CO对于通过双功能催化促进C-C偶联以及实现从CO2到C2+的级联转化是必不可少的。法国蒙彼利埃大学Frédéric Jaouen等人开发并研究了一系列 M/N-C(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu 和Zn)催化剂,在非原位条件下负载在氮掺杂碳(N-C)上的高度分散的金属氧化物颗粒,除了Cu/N-C和Zn/N-C,其他M/N-C主要是原子分散的金属位点。Co/NC-C在-0.5 VRHE时,表现出最高的本征活性,而Ni/NC-C则显示出高活性和选择性。Cu/N-C中的大部分Cu原子在eCO2RR过程中形成Cu0团簇,而Mn/N-C、Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C催化剂保持金属氢氧化物结构,同时在Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C中有少量的M0形成。另外,Fe/N-C、Co/N-C和NiN-C的优异活性归因于相收缩和HCO3–插到入金属氢氧化物的层状结构中。该项工作为合成将CO2转化为CO的高活性和选择性电催化剂提供了一种简便的方法。在无 PGM电解槽中,与最先进的NiFe基阳极相结合,在100 mA cm-2电流密度和4 V的槽电压下,Ni/N-C表现出对CO的>80%法拉第效率。Metal oxide clusters on nitrogen-doped carbon are highly selective for CO2 electroreduction to CO. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01702