采用无机固态电解质的锂硫全固态电池被认为是有前景的电化学储能技术。然而,开发具有高硫含量、充分的硫利用和高质量负载的正极是具有挑战性的。图1. Li3PS4-2LiBH4固态电解质的理化特性美国宾夕法尼亚州立大学王东海等采用一种液相合成的Li3PS4-2LiBH4玻璃陶瓷固态电解质用于制备锂硫全固态电池,其密度低(1.491 g cm-3),原生颗粒尺寸小(约500纳米),在25℃时的体离子传导率为6.0 mS cm-1。当在Swagelok电池配置中对锂-铟负极和60wt% S正极进行测试时,在平均堆积压力约为55MPa的情况下,全固态电池在167.5 mA g-1和60℃下提供了约1144.6 mAh g-1的高放电容量。同时,全固态电池也实现了稳定的循环,其初始放电容量高(在837.5 mA g-1时为1004.6 mAh g-1),并且在循环800次后保持了77.5%的容量,每循环容量衰减低至~0.028%。图2. 全固态电池的性能测试此外,作者通过光谱、显微镜和电化学研究,发现硫正极中过高的硫体积比和微薄的SE体积比会损害正极内的均匀性,引发不活跃的大块硫颗粒的产生,阻碍离子传输并使硫利用率降低。作者进一步证明,采用低密度固态电解质可增加正极中的电解质体积比,减少非活性的大块硫,并改善硫基正极的均匀性,从而为电池性能的提高提供了足够的离子传导途径。图3. S基正极的物理化学和电化学特性Realizing high-capacity all-solid-state lithium-sulfur batteries using a low-density inorganic solid-state electrolyte. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37564-z