斯坦福郑晓琳ACS Energy Lett.: 碳酸氢盐基电解质在双电子水氧化产H2O2中的作用

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斯坦福郑晓琳ACS Energy Lett.: 碳酸氢盐基电解质在双电子水氧化产H2O2中的作用
双电子水氧化(2e– WOR)是在有效生产H2O2过程中的有前景的途径。最近科研人员致力于开发用于2e– WOR的新型电催化剂上，尚未对电解质物质在决定水氧化选择性和促进2e– WOR方面的作用进行研究。
斯坦福大学郑晓琳团队使用电分析实验来确定HCO3–对选择性2e– WOR催化过程的作用。
斯坦福郑晓琳ACS Energy Lett.: 碳酸氢盐基电解质在双电子水氧化产H2O2中的作用
作者设置了不同的电解质(Na2SO4、KPi、K2CO3和KHCO3)，H2O2的产量按照Na2SO4<KPi<K2CO3<KHCO3的顺序增加，表明HCO3–的作用是促进H2O2的产生，并且 KHCO3的选择性比其他电解质高出约3倍。
另外，从机制上讲，旋转环盘实验表明H2O2不是直接在KHCO3中的盘电极处生成，而是在延迟一段时间后形成，这表明电解质氧化和随后的水解对2e– WOR起促进作用。
斯坦福郑晓琳ACS Energy Lett.: 碳酸氢盐基电解质在双电子水氧化产H2O2中的作用
进一步的电化学和光谱实验证明碳酸盐基电解质物质的阳极氧化发生在与水氧化相关的法拉第电位，并且这些物质(可能是HCO4–或C2O62-)随后将水氧化成H2O2(t1/2≈5 min)。
另外，2.5 VRHE下的H2O2生产速率与HCO3–的浓度成正比，进一步证实了HCO3–在 2e– WOR中的催化作用，并表明可以利用电解质来提高电化学H2O2的生产。
The role of bicarbonate-based electrolytes in H2O2 production through two-electron water oxidation. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01264

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