香港理工张标AFM: 颠覆传统！“适度”的电流倍率让金属负极更长久！

当下普遍认为高电流倍率（J）会加速枝晶的形成，从而缩短了金属负极的循环寿命，这是根据Sand’s时间（τ）与J²成反比得出的。然而最近有报道在锌金属负极中高J值下循环性能的提高，表明J值对金属电极稳定性的影响并不简单，但缺乏系统的研究，导致其基本机制难以确定。

在此，香港理工大学张标教授等人以Zn金属负极为模型系统，报道了升高的J和沉积/剥离稳定性之间的异常关联（递减-增加-递减），导致在适度的J下沉积/剥离循环的稳定性相对最大。

互补的理论和实验分析表明，这种复杂的关系在于高J的“双刃剑”（不利的动力学和有益的热力学特性）。一方面，由于电极表面离子快速耗尽，高J降低了τ从而降低了循环稳定性；另一方面，高J提供了更大的额外能量，加快了成核速率（ν_n），有助于在初始阶段实现均匀的锌沉积。

图1. 用于延长Zn负极循环性能的IHJ策略

基于这些发现，作者开发了一种初始高J放电策略（IHJ）以产生丰富的晶核，以便在后续工艺中以标准J均匀生长金属。这种策略使得在1 mAh cm^-2的循环容量下将 Zn沉积/剥离的循环寿命从303小时增加到2500小时，而无需依赖于电极/电解液改性。

此外，这样的概念可以很容易地扩展到具有显著提高循环寿命的Li/Na/K金属负极，证明其在开发高性能金属电池方面具有普遍性。这项工作将为J对金属负极电镀/剥离过程的影响提供新的见解，并通过简单地操纵放电/充电协议来促进金属电池的发展。

图2. IHJ方法对Li/Na/K金属负极的通用性

Unraveling the Rate-Dependent Stability of Metal Anodes and Its Implication in Designing Cycling Protocol, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107584

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