无机固体电解质（SEs）离子电导率的显著提高（室温下超过10 mS cm-1的）为实现固态电池（SSBs）的商业化开辟了机会。向不易燃SEs的转变也允许SSBs 成功地利用锂金属负极，以实现高能量密度的锂金属电池。然而，固态锂金属电池（SSLMBs）的实际运行仍然面临循环稳定性差和能量效率低的挑战，这与界面稳定性甚至锂金属的枝晶生长有关。
韩国首尔大学Kisuk Kang等从五个主要角度概述了当前对在SSLMBs中使用锂金属负极问题的潜在根源的理解：
v）SEs不可忽略的电子导电性。随后讨论了克服这些挑战的最新努力和战略。最后，作者对未来实现高能SSLMBs商业化的研究方向提出了自己的观点。
1、由于锂金属的高度反应性，界面副反应几乎是不可避免的，导致界面上形成各种界面相。特别是混合导电界面相（MCI）的不断生长，严重增加了界面电阻，逐渐恶化了电化学性能。在这方面，应考虑在金属锂和SEs之间引入稳定的钝化中间层，以减轻多余电阻膜的传播形成，并稳定SSLMBs中的电化学反应。
2、固有的且不完美的固-固接触会导致较大的界面电阻、局部电流密度的增加以及随后不均匀的锂溶解/沉积，从而导致枝晶生长和短路故障。
3、锂金属中固有的低锂离子自扩散率导致锂金属与SEs之间的界面产生孔隙。为解决锂离子扩散率问题，建议引入锂合金金属，这部分是成功的。然而，由于锂合金化反应的体积变化通常很大，因此长期稳定性值得怀疑。
4、对于SEs中的缺陷，包括孔隙、晶界和固有裂纹在内的缺陷为锂枝晶的堆积和扩展提供了空间，从而导致电池短路故障。为尽量减少SEs中的加工缺陷，采用了几种制造方法，但成功率有限，因此需要进行进一步的研究。
5、最后，SEs的电子导电性最近被认为是SEs内部锂成核的原因，导致电池过早短路。附加电子绝缘层被广泛应用于减少整个SEs的电子泄漏。然而，为有效控制SEs的电子导电性，需要更广泛的方法，如SEs上的颗粒级精细涂层或与引入电子绝缘介质相关的晶界工程。
作者建议未来的研究应朝以下方向发展，以实现高能SSLMB的商业化水平：
1） 当前实验室规模的发现应转化为工业规模的实现。例如，有必要优化和修改电池中SEs的厚度，以满足总包装重量标准，并降低系统的实际面内电阻。
2）需要更深入的表征工具，能够实时准确地探测SEs附近锂沉积/剥离过程中的界面反应。直接实时观察锂在固态电解质内部界面或晶界/颗粒边界缺陷/裂纹附近如何成核和生长，可以清楚地揭示隐藏的动态锂演化，这取决于各种运行条件和电解质类型。此外，原位原子级可视化将有助于揭示锂金属中固有的锂扩散行为、各种SEs上的界面性质，这将进一步有助于理解通过适当的定制策略改善的锂金属性能。然而，由于锂金属和界面易受环境条件的影响，传统的分析工具并不适用。低温技术可以提供从纳米级到原子级的锂金属电池中枝晶及其相间完整结构和化学性质的可行途径。
3）需要开发一种新型具有高离子导电性的SEs。它还需要具有柔韧的机械性能，能够缓解锂沉积/剥离期间界面形态的变化，并在不形成MCI的情况下保持与锂金属的稳定界面。
Challenges and Strategies towards Practically Feasible Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202104666
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