陕科大李英宣Appl. Catal. B.: 电子金属-载体相互作用和Pt氧化态协同作用下择性热耦合光催化选还原CO2

太阳能驱动光催化还原CO₂为CH₄是一种有前景的方法。在还原CO₂生产燃料的过程中，CH₄的8e^–/8H⁺还原过程选择性与通过2e^–/2H⁺还原过程产生的CO等其他产物相比，在动力学上是不利的。同时，CO₂的光还原过程也面临H₂O的和H⁺与e^–的竞争反应生成H₂，降低了产物的选择性。

因此，陕西科技大学李英宣团队报道了一种将Pt²⁺引入Pt°的负载Pt纳米颗粒的gC₃N₄ (Pt/CN)光催化剂，通过热耦合光催化用选择性地将CO₂还原为CH₄。

在Pt纳米粒子和gC₃N₄载体之间构建了强大的电子金属-载体相互作用，这限制了CO析出的活性，并改善了从gC₃N₄到Pt的电荷转移，从而选择性地生产CH₄。

Pt纳米颗粒中形成的Pt²⁺物种完全抑制了H₂产生。另外，光催化反应中的适度热量输入促进了光生电子从Pt纳米粒子转移到CO₂，这进一步提高了CH₄析出活性。

纯CN作为光催化剂时，只有在420 nm太阳光照射下才能实现约100% CO选择性的低活性。而在420 nm的低强度太阳光照射下，2%-Pt/CN在125°C下实现100%的CH₄选择性，且析出速率达到14.8 μmol g^-1 h^-1，AQY约为0.24%。

Thermal coupled photocatalysis over Pt/g-C₃N₄ for selectively reducing CO₂ to CH₄ via cooperation of the electronic metal-support interaction effect and the oxidation state of Pt. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120565

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陕科大李英宣Appl. Catal. B.: 电子金属-载体相互作用和Pt氧化态协同作用下择性热耦合光催化选还原CO2

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