Nature子刊：理论+实验！金属单位点催化剂实现工业级电流下生产H2O2

通过双电子氧还原(ORR)反应直接电合成过氧化氢(H₂O₂)是传统能源密集型蒽醌法的可持续替代方案。然而，由于在催化剂设计中对原子水平的理解不足，导致开发与工业相关的生产速率的高性能和可扩展的电催化剂仍然具有挑战性。

近日，哥伦比亚大学陈经广和大连理工大学全燮等在理论计算的指导下，成功制备出具有氧修饰改性吡咯型CoN₄结构的CoPc-OCNT催化剂。

具体而言，研究人员通过密度泛函理论(DFT)计算，建立了以ΔG_*OOH为关键参数的ORR火山图，以筛选TMPc材料中具有高选择性的电催化剂。

结果显示，TMPc的ΔG_*OOH值与TM的d带中心有关，这说明CoPc上的ΔG_*OOH更接近火山顶峰。同时，在缺陷碳位点的O掺杂被证明可以改变CoPc中Co位点的局部电子结构，并有助于实现最接近火山峰的ΔG_*OOH。

此外，制备的CoPc-OCNT催化剂在碱性和中性电解质中均具有较高的活性和H₂O₂选择性，验证了理论预测的双电子ORR的活性-ΔG_*OOH火山型关系。

在流动池中，CoPc-OCNT催化剂可达到工业级电流密度300 mA cm⁻²，H₂O₂的生产速率和法拉第效率分别为11527 mmol h⁻¹ gcat⁻¹和96-100%。

此外，研究人员将H₂O₂的电合成和Fenton反应结合起来用于废水处理，其几乎100%去除了可生物降解的污染物，污染物降解速率为700 mL h⁻¹，其中40-52%的总有机碳(TOC)可以转化为CO₂。

同时，该Fenton系统对实际焦化废水处理效果良好，TOC去除率达到90%左右，展示了在实际废水处理应用中的潜力。

综上，该项研究证明了以各种钴酞菁为原料的金属位点催化剂设计的多功能性和对H₂O₂电合成的高度适用性，其在未来大规模H₂O₂制造和废水处理和消毒方面具有很大的潜力。

Metal Single-Site Catalyst Design for Electrocatalytic Production of Hydrogen Peroxide at Industrial-Relevant Currents. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35839-z

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Nature子刊：理论+实验！金属单位点催化剂实现工业级电流下生产H2O2

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