​这个团队刚获国家自然科学二等奖,再发Nature Nanotech.!

作者简介

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张荻上海交通大学材料科学与工程学院讲席教授(教育部长江学者)。1982年西安交通大学机械系本科毕业,1985、1988年获大阪大学硕士、博士学位,1988年9月起在上海交通大学任教。现担任金属基复合材料国家重点实验室主任,国家973项目首席科学家、中国复合材料学会常务理事、金属基及陶瓷基复合材料专业委员会主任。《复合材料学报》副主编,《金属学报》、《科学通报》、国际期刊《Composites Science and Technology》编委。先后在日本Yuasa中央研究所、大阪大学超高压电镜中心、京都大学材料系、佐贺大学电子系和德国Max-Planck金属研究所、法国特鲁瓦大学机械材料并行实验室作访问学者和教授。2021年11月3日,张荻教授领衔团队的“秉承自然生物精细构型的遗态材料”项目荣获2020年度国家自然科学奖二等奖

研究背景

当超级电容器需要满足快速响应和有限空间应用中的紧急需求时,高体积功率/能量密度必不可少,因此开发能够在超高速率下提供高体积电容 (Cv) 和实际应用可接受的面积电容 (Ca) 的电极至关重要。然而,在超高速率(≥1000 mV s-1)下运行的电极难以同时实现高Ca和高Cv,高Cv的超薄致密电极往往由于低质量负载导致低Ca,而高Ca的高负载电极往往因为结构松散而导致Cv的降低。该困境与离子传输的通道利用率有关,尤其是在高速率下。

最新研究

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为了解决上述挑战,上海交通大学张荻教授、刘庆雷研究员、顾佳俊教授联合加州大学洛杉矶分校Y. Morris Wang(共同通讯)等人报道了一种剥离-碎裂-重新堆叠策略,用于合成基于二维1T-MoS2量子片的厚度可调(1.5~24.0 μm)致密电极薄膜。这些薄膜具有独特的结构,具有致密的窄(<1.2 nm)和超短(~6.1 nm)疏水纳米通道用于限制离子传输。这些电极不仅使每单位面积的垂直离子传输纳米通道增加了十倍,而且水平面间离子扩散长度比其2D片状对应物短十倍。完全互连的离子快速传输结构单元的最佳电极结构使这些致密的电极能够在各种电解液中提供出色的储能性能。
其中,在2000 mV s-1的超高速率下测试的14 μm电极不仅可以提供0.63 F cm-2的高面积电容而且还有437 F cm-3的超高体积电容,比报道的其他电极的体积电容高一个数量级。密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)模拟表明,水合作用纳米级通道在实现超快离子传输和增强电荷存储方面起着至关重要的作用:溶剂化的存在可以大大削弱质子与 MoS2表面的相互作用,从而有利于离子扩散;疏水性、超短(<10 nm)纳米通道中的质子传输研究表明,当通道宽度接近1.0 nm时,由于独特的 Grotthuss“跳跃-转向”限制传输机制,导致扩散常数高一个数量级。
这项工作为在厚而致密的薄膜中产生快速离子传输通道提供了一种通用策略,用于能量存储和过滤应用。由于重新堆叠方法可以通过控制水合程度产生广泛的层间距,并且不再有众多主体材料的尺寸限制,因此该策略也可适用于其他金属或半导体2D材料,可以实现更高质量电容的轻质材料。进一步的结构优化(例如量子片的大小和形状以及水合程度)可能有助于提高 2D 量子片薄膜在储能或过滤应用中的性能。

图文详情

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图1. 二维1T-MoS2量子片薄膜的设计和制造示意图
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图2. 二维1T-MoS2量子片薄膜的表征
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图3. 水合二维1T-MoS2量子片电极在0.5 M H2SO4中的电化学性能
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图4. 1T-MoS2量子片电极与其他电极在超高速率下的Cv/Ca比较

其他通讯作者简介

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顾佳俊,上海交通大学材料科学与工程学院教授,博士生导师,国家自然科学基金青年、面上项目函评专家,2012年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”。主要从事基于自然生物模板的新型功能材料(遗态材料)的设计制备、性能研究与深入机理分析。主持自然科学基金面上项目、青年项目多项,作为骨干参与国家973项目、国家自然基金重点项目、国家863项目等多项。2021年11月3日,顾佳俊教授排序第三位的“秉承自然生物精细构型的遗态材料”项目荣获2020年度国家自然科学奖二等奖。
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刘庆雷,上海交通大学材料科学与工程学院研究员。2001年于上海交通大学获工学学士学位,2006年日本大阪大学从事合作研究,2009年获上海交通大学工学博士,同年留校工作,工作期间获上海交通大学SMC-晨星优秀青年教师、优秀学士学位论文指导教师等奖项。2015年赴美国佐治亚理工学院合作研究,从事新型电池和超级电容器关键材料和器件研发。工作期间,先后承担国家自然科学基金重点、国家自然科学基金面上、973子课题、863、上海市自然科学重点基金、上海市自然科学基金等项目。

文献信息

Chen, W., Gu, J., Liu, Q. et al. Two-dimensional quantum-sheet films with sub-1.2 nm channels for ultrahigh-rate electrochemical capacitance, Nat. Nanotechnol. (2021). https://doi.org/10.1038/s41565-021-01020-0

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