Angew.:创纪录Pt含量!局部配位协同增强Pt原子位点的固有ORR活性

Angew.:创纪录Pt含量!局部配位协同增强Pt原子位点的固有ORR活性
为确保燃料电池和金属空气电池中的氧还原反应(ORR)有足够的速率,需要大量的铂(Pt)。因此,Pt原子催化剂的应用有望最大限度地降低铂的含量。
近日,澳大利亚新南威尔士大学Xunyu Lu和Rose Amal(共同通讯作者)等人报道了他们从概念上预测和实验上发展了碳基体(PtNPC)上氮(N)和磷(P)共配位的Pt原子位点,以改变铂的d-带中心,从而提高其固有的ORR活性。
Angew.:创纪录Pt含量!局部配位协同增强Pt原子位点的固有ORR活性
因此,作者制备出了具有最低Pt含量(~0.026 wt%)的PtNPC,其显示出ORR活性与基准催化剂相当,起始电压为1.0 VRHE,半波电位为0.85 VRHE。此外,其还具有15000次循环实验的高稳定性和在0.9 VRHE下6.80 s-1的优良转换频率(TOF)。
Angew.:创纪录Pt含量!局部配位协同增强Pt原子位点的固有ORR活性
Damjanovic动力学分析揭示了PtNPC从混合2/4电子到主导4电子路线的调谐ORR动力学。研究发现,配位的P物种显著地移动了Pt原子的d带中心,从而解释了PtNPC的优异性能。
Angew.:创纪录Pt含量!局部配位协同增强Pt原子位点的固有ORR活性
Intrinsic ORR Activity Enhancement of Pt Atomic Sites by Engineering d-Band Center via Local Coordination Tuning. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107790.
https://doi.org/10.1002/anie.202107790.

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