​邓德会/于良Nature Catalysis：H2O作氢源，实现低温下Au/α-MoC催化乙炔加氢制乙烯

• T, 顶刊 • 阅读 15
​邓德会/于良Nature Catalysis：H2O作氢源，实现低温下Au/α-MoC催化乙炔加氢制乙烯
目前，乙烯主要通过石脑油蒸汽裂解生产。由于石油资源的不可再生，煤经CaC2水解或电弧裂解后的乙炔加氢制乙烯(AHE)被认为是传统石油基乙烯生产路线的有前景的替代途径。通常，AHE是通过基于H2的气相热催化路线(T-AHE)或基于H2O的液相电催化路线进行。
但是T-AHE涉及首先通过蒸汽甲烷重整(SMR)或水煤气变换反应(WGS)反应形成H2，然后将H2活化和解离为表面氢物种用于乙炔氢化，从而需要冗余的能源消耗；电催化AHE过程可以直接利用从水中产生的活性氢物种用于乙炔氢化，而不涉及不必要的H2的形成。
因此，将电催化AHE引入T-AHE过程有助于降低反应能耗和提高反应效率，但迄今为止没有尚未有相关的文献报道。
​邓德会/于良Nature Catalysis：H2O作氢源，实现低温下Au/α-MoC催化乙炔加氢制乙烯
​邓德会/于良Nature Catalysis：H2O作氢源，实现低温下Au/α-MoC催化乙炔加氢制乙烯
近日，中国科学院大连化物所邓德会和于良等在Au/α-MoC催化剂上直接以水为氢源，低成本的CO为氧受体，实现了无氢条件下的乙炔加氢反应(CO-H2O-AHE)。
具体而言，研究人员以Au、Pt、Pd、Ir、Rh和Ru等金属为原料，以α-MoC、CeO2和Al2O3为载体，筛选出Au/α-MoC催化剂为最佳CO-H2O-AHE催化剂。实验结果表明，最优的Au/α-MoC在80 °C下的乙炔转化率达99%以上，乙烯选择性达83%，优于以氢气为氢源的乙炔加氢工艺。
​邓德会/于良Nature Catalysis：H2O作氢源，实现低温下Au/α-MoC催化乙炔加氢制乙烯
​邓德会/于良Nature Catalysis：H2O作氢源，实现低温下Au/α-MoC催化乙炔加氢制乙烯
理论计算表明，Au/α-MoC界面是CO-H2O-AHE催化循环的关键，其能够有效降低AHE和CO*与O*的反应的能垒；并且水在Au/α-MoC界面上解离生成的羟基物种作为温和的还原剂，使得乙炔的选择性半加氢，残余的O2能够通过CO去除。同时，界面结构的形成依赖于金属与α-MoC载体之间的界面相互作用的强度：由于Au与α-MoC表面之间具有更强的相互作用，导致Au/α-MoC的边界结构更稳定，因此Au/α-MoC表现出显著增强的催化性能。
综上，该项工作所提出的CO-H2O-AHE工艺避免了传统AHE路线中对H2的需求，并为低温下利用水进行乙炔加氢开辟了新途径。
Acetylene Hydrogenation to Ethylene by Water at Low Temperature on a Au/α-MoC Catalyst. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01026-y

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/13/d666e7b02e/

赞 (0)
0

相关推荐