ACS Catalysis：CeO2-SnO2固溶体还原性增强改变Pt-氧化物界面处CO氧化机制

许多重要的催化反应发生在金属-氧化物界面。然而，由于活性位点浓度低和缺乏高灵敏度的分析方法，该催化机制通常难以探测到。

瑞士保罗谢勒研究所Olga V. Safonova团队研究并报道了氧化物还原性对负载在基于CeO₂固溶体上Pt纳米粒子的低温CO氧化机制的影响。

作者制备了含有Pt纳米粒子的CeO₂、Ce_0.52Zr_0.48O₂和Ce_0.5Sn_0.5O₂固溶体催化剂。Pt/Ce_0.52Zr_0.48O₂和Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂在低温CO氧化中表现出比Pt/CeO₂更高的活性。

另外，只有Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂表现出反应活化能的降低这归因于Ce⁴⁺在Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂界面上更容易还原(与Pt/CeO₂界面相比)，提高了催化CO氧化速率，降低了表观活化能，并增加了氧的反应级数。

Pt/Ce_0.5Sn_0.5O₂界面处的CO氧化机制为：

1. 在 Pt/Ce_0.5Sn_0.5O_2-x界面上的CO氧化过程中，Ce⁴⁺还原加速反应，Ce³⁺氧化成为限速步；

2. 在低温CO氧化过程中无法检测到Sn⁴⁺/Sn²⁺氧化还原对的活性；然而，Sn的存在加速了金属-氧化物界面处Ce⁴⁺的还原；

3. CO在Pt纳米颗粒上活化，与CeO₂-SnO₂固溶体提供的氧反应，从而排除CO在Pt/Sn合金上的活化。

Enhanced reducibility of the ceria-tin oxide solid solution modifies the CO oxidation mechanism at the platinum-oxide interface. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01685

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ACS Catalysis：CeO2-SnO2固溶体还原性增强改变Pt-氧化物界面处CO氧化机制

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