化学、生物学和材料科学中的许多宏观现象只能根据相互作用分子的潜在微观性质来理解。宏观测量固有的集成平均值严重掩盖了原子层面的相互作用，而原子相互作用又是理论最容易掌握的相互作用。如果两种不同的化合物可以在多种空间中相互作用，这种限制尤其适用。30多年前开发的单分子光学检测标志着在克服分子不均匀性方面迈出了一大步，但本质上仅限于明亮的分子激发态，并且不容易产生原子空间分辨率。由于扫描探针显微镜的进展，最近在空间中直接解析的原子信息已经可用，提供了化学结构、键序、分子轨道、水合促进离子扩散和许多其他单分子特征的详细图像。除了稳态光谱学，全电子泵探针技术为在亚分子尺度上获取动力学特性打开了大门，最近单个原子自旋寿命的测量证明了这一点。然而，直到最近，扫描探针光谱才获得了分子的平衡外电子状态，这是通过电子解耦和导电支持实现的。分子的非平衡三重态在光催化、有机光伏和光动力治疗等方面发挥着重要作用。
德国雷根斯堡大学的Jascha Repp课题组在Science上发文，Atomically resolved single-molecule triplet quenching。
在这里，作者演示了如何通过电子泵探针原子力显微镜（AFM）来探测单个并五苯分子在绝缘表面上的三重态寿命的原子分辨率。结合这种方法和真实空间的原子分辨率，揭示了由共吸附氧分子激发态猝灭的原子细节，创造并成像了并五苯与附近氧气的不同原子排列，使分子排列与激发-能量转移速度之间存在直接相关性。氧分子相对于五甲苯的精确放置至关重要，如果氧分子在近距离内共吸附，可以观察到三重态寿命的强烈猝灭，为三重态猝灭现象提供了前所未有的原子学见解。通过单分子操作技术，与氧分子的不同排列被创造出来，并以原子精度表征，允许分子排列与猝灭三重态的寿命直接相关。这种单分子长寿命三重态的电寻址，结合原子尺度的操作，为控制和研究局部自旋-自旋相互作用提供了以前未探索的途径。
这种猝灭在光化学中具有重要意义，因为它会导致活性氧的形成，这限制了有机电子学中材料的耐久性，在超分辨率显微镜、光催化和光动力疗法等广泛应用中至关重要。尽管几十年来对光敏化单氧生产机制进行了广泛研究，但对于分子兴奋激发态和氧之间的潜在微观相互作用路径仍然没有广泛的共识。
本篇文章的通讯单位为德国雷根斯堡大学，第一作者和共同通讯作者为彭金波博士，他毕业于北京大学国际量子材料中心物理系，从事凝聚态物理、单原子和分子、表面科学等方面的研究。毕业后到德国雷根斯堡大学Jascha Repp教授课题组进行科学研究。
图1. 用原子力显微镜测量单分子三重态寿命的实验步骤
图3. 在G0到G8的不同明确几何形状下，共吸附氧分子猝灭并五苯三态
链接：
Atomically resolved single-molecule triplet quenching. Science 373 (6553), 452-456.
http://science.sciencemag.org/content/373/6553/452
原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/13/d9e617a02e/
