南师大兰亚乾Angew：COF空心管作为锂硫电池粘结剂微添加剂

探索锂硫电池中共价有机骨架（COFs）的新应用形式，可以克服通常用作硫主体材料时的低导电性或高负载等缺点（正极中负载量大多为~20~40 wt%），以最大限度地发挥其低密度优势，从而获得轻质、便携式或高能量密度设备。

南京师范大学兰亚乾等确定COFs可以作为粘结剂的微量添加剂（正极中约1 wt%），并且已经制备了一系列蒽醌COF基空心管作为模型微量添加剂。

图1 COF作为粘结剂添加剂示意图

通过原位自组装PVDF、1,5-二氨基-4,8-二羟基蒽醌 (OH-AAn)和1,3,5-三甲酰基间苯三酚(TP)得到了一系列蒽醌基中空管(PVDF@OH-AAn，命名为POAC-x, x = 1-5），并用作粘结剂的微添加剂（在正极中为0.5 – 4.0 wt%）。

研究发现引入 POAC-x可以明显增强粘结剂的性能（如粘度、电解液润湿形和Li⁺传输），并能够在循环过程中自发修复电极的机械损伤和裂纹，这使得活性材料之间的机械和电气连接比传统的硫正极更稳定。

图2 材料结构及形貌表征

具体而言，使用POAC-4作为微添加剂（正极中为1.0 wt%）的电极呈现出比PVDF基电极几乎加倍的可逆容量（在0.5 C下300次循环的初始比容量分别为1292.5 mAh g^-1、805.5 mAh g^-1），并表现出约99.9%的库仑效率（CE）。

此外，基于POAC-4的电极在2 C下循环600次后显示出令人印象深刻的517.0 mAh g^-1的高容量，几乎是裸电极的两倍。值得注意的是，所获得的性能优于大多数报道的COF基或粘结剂基锂硫电池。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明蒽醌COF空心管对LiPSs具有高亲和力和催化能力，这将在维持高电化学性能方面发挥关键作用。

图3 锂硫电池电化学性能

Anthraquinone Covalent Organic Frameworks Hollow Tubes as Binder Micro-Additives in Li-S Battery. Angew 2021. DOI: 10.1002/anie.202113315

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南师大兰亚乾Angew：COF空心管作为锂硫电池粘结剂微添加剂

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