章根强教授AM:用富含氧空位的RuO2亚纳米皮肤修饰Ru可激活卓越的双功能性以实现pH通用整体水分解 2023年10月13日 上午1:51 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 30 水电解有望吸收可再生的中间能源电力,用于绿色H2生产。然而,目前Ir/Ru基化合物的基准阳极催化剂存在严重的抗溶解性问题。 基于此,中国科学技术大学章根强教授(通讯作者)等人报道了一种有效的修饰策略,将富含氧空位的亚纳米RuO2皮肤修饰在相互连接的Ru团簇/碳混合微片(Ru@V-RuO2/C HMS)上,不仅可以继承Ru的高HER活性,在酸性和碱性条件下也能激活优异的OER催化活性。 作者构建了Ru(001)表面、RuO2(110)表面、Ru(001)与富含氧空位的RuO2(110)的异质结构(Ru@V-RuO2)作为计算模型。Ru@V-RuO2表面更接近零的氢吸附自由能(0.12 eV)意味着氢的加速解吸,表明其HER活性更好。 此外,Ru@V-RuO2表面更负的水分子吸附能(-0.77 eV)表明其比Ru(-0.68 eV)更适合水分子吸附。 本文进一步计算了RuO2和Ru@V-RuO2表面OER的吉布斯自由能,该过程是连续的四质子耦合电子转移步骤,涉及OH*、O*和OOH*中间体。 对于RuO2来说,O*→OOH*(第三步)为决速步,需要克服1.01 eV的能垒。而Ru@V-RuO2的决速步为OOH*→O2(第四步),能垒为0.69 eV,这表明Ru@V-RuO2的OER活性大大提高。 分波态密度(PDOS)图表明,Ru的d带中心从-1.98 eV(RuO2)到-2.09 eV(Ru@V-RuO2)的负移,导致Ru@V-RuO2表面和吸附中间体之间的化学键变弱,在理论上优化了吸附自由能,实验上降低了过电位。 Arming Ru with Oxygen Vacancy Enriched RuO2 Sub-nanometer Skin Activates Superior Bifunctionality for pH-Universal Overall Water Splitting. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202206351. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202206351. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/13/e1b006ed48/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 国科大Small:用于稳定的低过电位锂氧电池的Pd-N4单原子催化剂 2023年10月14日 李希友/刘和元/陈文淼ACS Catalysis:单线态裂分产生单线态氧和超氧自由基,显著促进光氧化反应 2023年10月26日 孙学良院士/北航/哈工大Appl. Catal. B.:用于高效酸性ORR的异核Au-Co双原子的起源 2023年10月9日 他,最新Nature Energy!一个月内共发三篇Nature子刊! 2024年1月18日 物理所/国家纳米中心AFM:LiFePO4预锂化的可行性评估 2023年10月10日 伦敦大学/法拉第研究所AEM:锂离子电池电极干燥的机理与计量综述 2023年10月11日