路军岭/李微雪/韦世强Nat. Nanotechnol.:金属-载体相互作用和空间限制协同增强镍原子的氢化反应

路军岭/李微雪/韦世强Nat. Nanotechnol.:金属-载体相互作用和空间限制协同增强镍原子的氢化反应
对比常规金属纳米粒子,原子分散的金属催化剂最大限度地提高了原子效率并显示出独特的催化性能。然而,实现高反应性同时在可观的负载下保持高稳定性仍然是一个挑战。
近日,中国科学技术大学路军岭教授、李微雪教授和韦世强教授(共同通讯作者)等人报道了他们通过金属-载体相互作用和空间限制的协同作用来解决上述挑战。
路军岭/李微雪/韦世强Nat. Nanotechnol.:金属-载体相互作用和空间限制协同增强镍原子的氢化反应
作者成功的在石墨碳氮化物(g-C3N4)载体上制造出了高负载量(3.1 wt%)原子镍(Ni)以及高负载量(8.1 wt%)的原子铜(Cu)“钳”位点。
对于乙炔在过量乙烯中的半加氢反应,所制备的催化剂在活性、选择性和稳定性方面表现出非凡的催化性能,在没有协同效应的情况下都远远优于单独负载的原子Ni。
路军岭/李微雪/韦世强Nat. Nanotechnol.:金属-载体相互作用和空间限制协同增强镍原子的氢化反应
综合表征和理论计算表明,限制在两个稳定的羟基化Cu“钳”位点中的活性Ni位点通过在反应物吸附时破坏界面Ni支撑键并在产物解吸时使这些键发生动态变化。这种动态效应赋予了高催化性能,为合理设计高效、稳定、高负载但原子分散的催化剂提供了途径。
路军岭/李微雪/韦世强Nat. Nanotechnol.:金属-载体相互作用和空间限制协同增强镍原子的氢化反应
Synergizing metal-support interactions and spatial confinement boosts dynamics of atomic nickel for hydrogenations. Nat. Nanotechnol., 2021, DOI: 10.1038/s41565-021-00951-y.
https://doi.org/10.1038/s41565-021-00951-y.

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