南信大张磊教授ACS AMI: 高通量计算+机器学习设计二维卤化物钙钛矿

卤化物钙钛矿可进一步在维度和成分上进行设计，并用于储能应用。揭示离子与低维卤化物钙钛矿之间的相互作用对于实现下一代储能装置（如光充电离子电池和离子电容器）至关重要。

在此，南京信息工程大学张磊教授等人进行了密度泛函理论（DFT）计算和机器学习（ML）研究，以评估离子与二维卤化物钙钛矿之间的相互作用对储能应用的影响。首先，作者进行了高通量第一性原理计算，以获得训练/测试数据集中的640个观测值。在特征工程步骤中计算Pearson相关系数以消除冗余特征，然后选择适当的特征（13个）将其用于构建ML模型。

此外，为了全面评估特征重要性并避免Pearson方法造成的偏差，作者使用14种不同的排序方法根据特征与输出值的相关性对特征进行排序。接下来，作者比较了六种机器学习算法（KNN、Kriging、随机森林、Rpart、SVM 和Xgboost）的精度，其中Xgboost算法（r = 0.968, R² = 0.93）实现了最佳精度并被用于预测虚拟空间。

图1. 整个机器学习过程的流程图

其中，虚拟空间由各种离子/A₂BX₄系统的吸附能组成，其中离子包括Li⁺、Zn²⁺、K⁺、Na⁺、Al³⁺、Ca²⁺、Mg²⁺和F^–，A位物种包括Li、Na、K、Rb、和 Cs，B位物种指Ge、Sn、Pb，X位物种指F、Cl、Br 和I。通过Xgboost算法预测由11976个二维离子/钙钛矿系统组成的数据库，然后根据无铅和卤素混合标准筛选材料。

最终，预测集中的5个示例离子/钙钛矿系统，即Li⁺/K₂GeClBr₃、K⁺/Rb₂SnFBr₃、K⁺/Rb₂SnBr₃I、Na₊/Cs₂SnFCl₂I和Na⁺/LiCsSnFBr₂I被建议作为离子电容器的潜在候选者。作者通过第一性原理和分子动力学进一步评估选定的材料候选物，并解释其光电特性和稳定性。总之，这项基于ML的研究为开发用于太阳能可充电离子电容器和钙钛矿基离子电池的二维卤化物钙钛矿材料提供了参考。

图2. 机器学习预测与第一性原理计算的5种候选材料吸附能比较

Designing Two-Dimensional Halide Perovskites Based on High-Throughput Calculations and Machine Learning, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c00564

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南信大张磊教授ACS AMI: 高通量计算+机器学习设计二维卤化物钙钛矿

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