水江澜/李永成Nano Research：用于HER/OER的贵三金属单簇催化剂：理论考虑

单簇催化剂（Single cluster catalysts, SCCs）具有较高的金属负载和金属原子间的协同效应，具有良好的催化性能，受到了广泛的关注。

基于此，北京航空航天大学水江澜教授和青海大学李永成副教授（共同通讯作者）等人报道了通过密度泛函理论（DFT）计算，研究了贵金属（Pt、Pd、Rh、Ir）三金属单簇电催化剂（U_xV_yW_z-NG）的氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）和析氢反应（HER）性能。

其中，Pt₃-NG、Pd₃-NG和Ir₃-NG在所有U_xV_yW_z-NG组合中表现出最低的ORR、OER和HER过电位，分别为0.63、0.77和-0.02 V，均低于贵金属单原子催化剂（SACs），表明贵金属三金属SCCs比SACs具有更好的活性。

Pt₃/Pd₃-NG结构中的ΔG_O*为1.35/1.39 eV，高于Rh₃/Ir₃-NG结构中的0.77/1.09 eV。Rh₂Pd/Ir₂Pt/Ir₂Pd/PtRhIr/PtPdIr/PdRhIr-NG结构中的ΔG_O*值相对较低，为-0.36至0.11 eV，而Pt₃/Pd₃/Pd₂Pt-NG结构中的ΔG_O*值较高，分别为1.35、1.39和1.47 eV，表明在含有Rh或Ir原子的U_xV_yW_z-NG结构中形成的O-Rh/Ir化学键比其他U_xV_yW_z-NG结构中的O-Pt/Pd化学键更强。

对于OH*的吸附，U_xV_yW_z-NG结构上最稳定的吸附位点是金属原子的桥位点。U_xV_yW_z-NG上的ΔG_OH*值为-0.24至0.89 eV，而Ir₃-NG上的ΔG_OH*值为0.89 eV，相对高于其他结构。

Ir₂Pd-NG/PtPdIr-NG上的ΔG_OH*值相对较低，分别为-0.23和-0.24 eV。对于OOH*的吸附，PtPdIr-NG中最稳定的吸附位点是Ir原子顶部的位置（2.96 eV）。U_xV_yW_z-NG中，ΔG_OOH*从2.96至4.18 eV越高，吸附自由能越弱。

Precious trimetallic single-cluster catalysts for oxygen and hydrogen electrocatalytic reactions: Theoretical considerations. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-022-5347-6.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5347-6.