麦立强/吴劲松Matter: 空心碳球上金属单原子的配位工程以增强稳定储钾

碳质材料资源丰富、结构稳定、成本低，是钾离子电池（PIB）的有前途的负极材料。然而，有限的K⁺储存和缓慢的动力学仍然是其面临的主要挑战。

在此，武汉理工大学吴劲松教授、麦立强教授及孟甲申等人首次将单个Zn金属原子（~12 wt%）引入空心碳球中，并研究了对PIBs电化学性能的影响。

更重要的是，锌单原子的化学配位是通过简单的模板方法设计和构建的。除了N配位分子 (Zn-N@C) 外，还制备了以Zn单原子为中心的N和S配位分子 (Zn-NS@C)，因为S的低电负性有望改变Zn-N活性中心的电子结构。

使用Zn-NS@C作为电极的PIBs在 0.1 A g^-1下实现了350 mAh g^-1的高容量和优异的循环稳定性，在2 A g^-1下4000次循环后的容量保持率为90.2%，证明其适用于实际应用。

图1. Zn-NS@C的合成与表征

此外，作者通过电化学测量、恒电流间歇滴定技术 (GITT)、原位TEM和DFT计算探索了Zn单原子的配位工程机制，揭示了 Zn 可以作为电子的额外存储位点，并在钾化和脱钾过程中提高附着阴离子的反应性，优化的Zn-N₄部分与S的电子结构有效地增强了K⁺的吸附。

这项工作为合理设计用于先进PIB的杂原子掺杂碳质材料提供了新的见解，并为通过单原子工程获得卓越电池性能的起源提供了基本的理解。

图2. Zn-NS@C和Zn-N@C的储钾性能

Coordination engineering of metal single atom on carbon for enhanced and robust potassium storage, Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.10.017

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