包信和/潘秀莲ACS Catal.: 邻近金属迁移对双功能复合材料催化合成气制烯烃的影响

氧化物-沸石(OXZEO)双功能催化剂的邻近在合成轻烯烃的转化中起着至关重要的作用。然而，其潜在机制尚不清楚，最佳邻近度尚未确定。

中国科学院包信和、潘秀莲等人以 ZnCrO_x-SAPO-34和MnO_x-SAPO-34为例，证明由于质量传输限制的减少，反应主要受到的影响与颗粒减小到微米尺寸导致的缩短的接近度有关。

轻质烯烃选择性在接近ZnCrO_x-SAPO-34时表现出最佳，而纳米级接近是有害的，因为在反应条件下，尤其是在富含H₂的气氛中，锌物质会发生偏析和迁移，Zn迁移与邻近性和持续时间有关。

另外，轻烯烃选择性随着接近纳米级接触而增加。锌物质优选落在Brønsted酸位点上，形成Zn-OH结构，导致加氢增强，从而降低轻烯烃选择性。

最佳接近度不仅与中间体的交换有关，还与不同活性位点之间的相互作用有关，而这又取决于金属氧化物和沸石的性质。不含可交换化学物质的双功能催化剂将受益于纳米级的接近。

然而，对于那些含有迁移物质的物质，活性位点将受益于避免轻烯烃合成的纳米级接触，同时可以进一步调节沸石的酸度特性以调节接近度。

Effects of proximity-dependent metal migration on bifunctional composites catalyzed syngas to olefins. ACS Catalysis, DOI: 10.1021/acscatal.1c01649

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