四川大学/鲁汶大学AEM：平衡锂硫电池正极催化剂中的吸附、催化和解吸作用

金属-硫电池中复杂的多硫化物电化学催化转化过程包括三个步骤：吸附、催化和解吸过程。尽管人们为了解各个步骤（尤其是吸附和催化过程）付出了巨大努力，但针对整个过程的研究仍然很少。

图1. 材料表征

四川大学罗江水、鲁汶大学Xuan Zhang、Jan Fransaer等采用了一系列具有相同中空形态的磷化钴（CoP、CoP₂和CoP₃）作为模型电催化剂，研究了解吸过程的意义，并讨论了多硫化物的吸附、催化和解吸之间的平衡问题。

实验数据表明，与CoP和CoP₃相比，CoP₂对多硫化锂（LiPSs）具有适度的吸附作用，从而增强了S₈还原成Li₂S的动力学，并调节了短链LiPSs的解吸。理论计算进一步证实，与CoP和CoP₃相比，适度吸附LiPSs的CoP₂表现出更好的LiPSs氧化还原动力学。

图2. 催化性能研究

因此，当这些材料用作锂硫电池的正极催化剂时，CoP₂-S电极在1 C时的初始比容量为1004 mAh g^-1，在5 C时的倍率容量为534 mAh g^-1，容量保持率为86% （分别是CoP和CoP₃的2.6倍和2.0倍）。

此外，为了验证其循环稳定性，作者采用了使用CoP₂的Li-S软包电池，其在0.2C和0.4C条件下，经过100次充放电循环后，容量保持率分别为78%（五层组装）和88%（三层组装）。实验结果和计算分析表明，要提高Li-S电池的氧化还原动力学，需要调整完整的吸附-催化-解吸链，而不是只关注其中的一个步骤。

图3. 电化学性能对比

Balancing Adsorption, Catalysis, and Desorption in Cathode Catalyst For Li–S Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301551