枝晶生长和寄生副反应是锌电镀/剥离过程中严重损坏负极-电解液界面的棘手问题,导致锌沉积不可控并限制了水系锌离子电池(AZIBs)的应用。在此,深圳大学张培新教授等人首次提出了一种通过电解液添加剂改性原位构建铟(In)金属负极-电解液界面的简便策略。结合DFT计算、双场模拟和实验表征的结果,作者证明了这种金属界面相的存在具有多功能效应,使超稳定无枝晶锌负极成为可能。一方面,这种坚固的中间相表现出优异的环境稳定性,可以通过隔离锌负极和电解液来有效抑制析氢和腐蚀的副反应。同时,由于其平坦的形态和高亲锌特性,它也有利于离子浓度场的均匀分布并促进离子迁移。此外,由于Zn原子和In(002) 面之间的强电子相互作用以及Zn(002) 和In(002) 面之间的低失配,还揭示了Zn沿(002) 晶面的优先生长机制。图1. 原位内置金属界面抑制枝晶形成的机制因此,通过简单的电解液添加剂改性可以实现超稳定的锌负极。这种改性锌负极在2 mA cm-2和5 mA cm-2的大电流密度下分别达到了5600和5000 mAh cm-2的超高累积容量,表现出超稳定的电镀/剥离行为。更重要的是,基于电解液添加剂的Zn-V2O5电池表现出优异的倍率性能和循环稳定性。在5 A g-1的高电流密度下,5000次循环后仍可达到383.6 mAh g-1的高容量。该策略及对改性机制的理解不仅可以为锌负极问题提供有效的解决方案,而且可以加深对AZIBs的理解。图2. 电解液添加剂改性前后Zn-V2O5电池的电化学性能A New Insight into Ultrastable Zn Metal Batteries Enabled by In Situ Built Multifunctional Metallic Interphase, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109749